【摘 要】
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为应对日益严峻的能源危机及环境污染问题,加快新能源技术的发展至关重要。近些年,氢能凭借燃烧热值高、清洁无污染、易于储存等特点得到越来越多的关注。目前,酸性质子交换膜电解水制氢技术凭借其高效性及无污染性成为最具发展前景的制氢技术之一,但该技术面临阳极使用寿命短,成本高及电能消耗大等问题。为解决上述难题,开发性能优异且成本低廉的阳极材料成为近些年研究热点。本文通过掺杂改性的方法向Ti/SnO2-Sb电
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为应对日益严峻的能源危机及环境污染问题,加快新能源技术的发展至关重要。近些年,氢能凭借燃烧热值高、清洁无污染、易于储存等特点得到越来越多的关注。目前,酸性质子交换膜电解水制氢技术凭借其高效性及无污染性成为最具发展前景的制氢技术之一,但该技术面临阳极使用寿命短,成本高及电能消耗大等问题。为解决上述难题,开发性能优异且成本低廉的阳极材料成为近些年研究热点。本文通过掺杂改性的方法向Ti/SnO2-Sb电极中引入贵金属元素铱及非贵金属元素钴和钽,利用热解法制备了三元以及四元氧化物涂层电极,并通过物相分析和电化学分析手段探究了不同元素的引入对Ti/SnO2-Sb电极析氧催化活性及稳定性的影响。主要研究结果如下:（1）IrO2的掺杂可显著提高Ti/SnO2-Sb电极的电化学性能。当Ir添加量仅为8 mol%时,电极析氧催化活性及稳定性与Ti/IrO2相近,加速寿命达到Ti/SnO2-Sb电极的200倍,理论上该电极在电流密度为50 m A/cm~2的条件下其使用寿命可达3年左右。电化学分析表明,电极催化活性及稳定性的提高主要归因于IrO2-SnO2固溶体的形成、涂层表面活性位点数量的增加以及涂层与电解液界面间电荷转移电阻的降低。此外,Ti/SnO2-Sb-Ir电极的失效过程分为三个阶段,分别为前期裂纹的逐渐形成,中期的SnO2等组分加速溶解以及后期钛基体的钝化。（2）Co3O4和Ta2O5的引入可以进一步改善Ti/SnO2-Sb-Ir电极的电化学性能。结果表明,Co3O4的加入大幅提高了电极的析氧催化活性,当Co添加量为50 mol%时,电极的析氧催化活性最佳。与Ti/SnO2-Sb-Ir电极相比,当电流密度为10 m A/cm~2时,电极的析氧过电位降低约110 m V。此外,Co3O4和Ta2O5的加入均有效提高了电极的稳定性。当Co和Ta的添加量分别为30 mol%和5 mol%时,电极加速寿命最长,与Ti/SnO2-Sb-Ir电极相比,加速寿命分别提高约76.7%和64.3%。在此基础上,对制备电极性能进行工艺优化,探究了煅烧温度对电极性能的影响。结果表明,三种电极材料的析氧催化活性均随煅烧温度的升高而不断降低,其与不同煅烧温度下IrO2晶体形态变化有关。同时,电极的稳定性随煅烧温度的升高先增加后降低,当温度为550℃时,三种电极在酸性介质中的加速寿命均达到最大。
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