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高介电常数聚合物基复合材料(High-k APC)凭借其低成本、易加工以及良好的可塑性,在储能、电子信息、新能源等领域具有巨大的应用潜力。随着电子器件向高功能化、微型化方向的发展,对高性能嵌入式电容器的需求激增,并成为了决定电子器件发展的重要因素。High-k是嵌入式电容器具有高性能的基础,其还应具有低介电损耗与高储能密度。与陶瓷/聚合物复合材料相比,导体/聚合物复合材料在低导体含量下获得高介电常数,但高介电损耗、低储能密度是其普遍存在的问题。因此,本文的研究工作主要围绕兼具高介电常数、低介电损耗及高储能密度的High-k APC的研究展开,主要包括以下两部分。首先,本文设计合成了两种三层结构复合材料,它们是由0.6wt%羟基化多壁碳纳米管(CNT)/环氧改性氰酸酯(CEP)树脂作为第1和第3层,CNT/CEP或CEP树脂浸润云母纸(MP)作为第2层,所制得的复合材料分别记为CNT/CEP-MPⅠ-CNT/CEP或CNT/CEP-MPⅡ-CNT/CEP。系统研究了MP的厚度及其浸润树脂对复合材料的结构、介电性能与储能密度的影响。研究结果表明,三层结构复合材料的介电性能和储能密度与MP的浸润方式密切相关。在相同频率与MP厚度下,CNT/CEP-MPⅡ-CNT/CEP复合材料具有更低的介电损耗和更大的储能密度。当MP厚度为60μm时,CNT/CEP-MPⅡ-CNT/CEP复合材料的介电损耗在100Hz下仅为0.07,仅为传统单层CNT/CEP复合材料的7.6×10-5;同时,它的储能密度是CNT/CEP复合材料的16.5倍。我们通过模拟等效电路对三层与单层结构复合材料的介电性能的差异进行了理论探索;其次,将浸润CEP树脂的MP分别放在CNT/CEP复合材料的同侧、两侧和中间,制备了三种层状结构复合材料(2MP-CNT/CEP、MP-CNT/CEP-MP和CNT/CEP-2MP-CNT/CEP),研究了MP在CNT/CEP的空间位置对复合材料介电性能、击穿强度和储能密度的影响。研究结果表明,2MP-CNT/CEP和MP-CNT/CEP-MP复合材料的介电常数低于传统单层CNT/CEP复合材料的值,这是由于绝缘层MP的存在对CNT/CEP树脂内部极化的减弱作用强于MP与CNT/CEP树脂层间的界面极化。CNT/CEP-2MP-CNT/CEP复合材料的介电损耗极低;而2MP-CNT/CEP复合材料由于MP对电流泄漏的阻挡作用较小,导致其具有高的介电损耗。但是,2MP-CNT/CEP复合材料由于两层MP间拥有更厚的CEP树脂层而获得了最高的击穿强度;当MP厚度为60μm时,其击穿强度和储能密度分别是CNT/CEP复合材料的7.1倍和19.5倍。MP-CNT/CEP-MP复合材料具有更低的介电常数和击穿起强度,当MP厚度为60μm时,其储能密度为CNT/CEP树脂的2.6倍。上述研究结果表明,浸润CEP树脂的MP在CNT/CEP的不同空间位置均能获得高于CNT/CEP复合材料的储能密度;当其在CNT/CEP树脂的同侧时,储能密度最高。