非均相液相氨氧化法一步合成间甲苯甲腈研究

来源 :武汉大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:z5748259
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
目前,工业上合成芳腈化合物最主要的方法是气相氨氧化。由于气相氨氧化法的温度高达400℃以上,使大量的芳腈化合物不能使用气相氨氧化法合成。而其他合成方法步骤多、环境污染大。为此,作者尝试将气相氨氧化能一步合成芳腈,液相氧化反应温度低的特点结合起来,建立液相氨氧化新方法,用于一步合成热敏性的芳腈衍生物。 本文以间二甲苯氨氧化为靶反应。研制了液相氨氧化反应的装置、控制系统和物料成分的分析检测系统。研究了间甲苯甲腈的液相氨氧化合成和产物的分离、鉴定及定性定量分析方法,并给出了间甲苯甲腈的红外光谱、1H NMR谱图,进行了机理分析。 对均相催化和多相催化两种不同的方法进行了比较研究。结果表明: (1)Co、Mn盐这类液相氧化反应常用的催化剂也适用于液相氨氧化反应。 (2)加入不同的第三组分(或掺杂)对催化剂的活性有不同的影响,其中Ni具有较好的助催化作用。 (3)负载催化剂能在保持较高选择性的条件下,提高间甲苯甲腈的转化率。通过评选,选择了Co-Mn-Ni三组分负载型氧化物催化剂。 对Co-Mn-Ni三组分催化剂进行了活性组分负载量的正交设计,得到了三组分的最佳配比关系。采用最佳配比关系的催化剂,对影响反应的主要因素进行了正交优化,得到了最佳的实验条件。并对反应变量的影响进行了分析。 用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、比表面积和孔结构分析、红外光谱(IR)等技术手段对多组分负载型催化剂进行了表征。结果表明:(1)催化剂的活性与其比表面积和孔容有关系。(2)催化剂的活性组分以氧化物(Co,Mn)(Co,Mn)2O4形态存在。(3)活性组分的负载对载体化学键有一定的影响。(4)催化剂的烧结是其活性降低的主要原因之一。 对液相氨氧化反应机理进行了探讨,初步确定可能是自由基机理,并用实验进行了证实。
其他文献
传统的蛋白质组定量策略主要是通过双向凝胶电泳来进行相对定量。由于该方法不能对相对分子质量极高或极低、等电点极酸或极碱和含量低的蛋白质以及膜蛋白质等进行有效分离和
植物景观作为园林景观重要的组成部分,是在一定时间、地域的气候、地理、历史、文化、民俗等多种因素综合作用下的产物,也是一个区域、城市等特色的载体。中国地大物博、历史
目的探讨宫腔镜在诊断及治疗异常子宫出血中的作用。方法对310例异常子宫出血患者行宫腔镜检查,发现255例宫腔异常病变,根据病变的不同,采取不同的治疗措施。结果使用宫腔镜
目的总结前庭型阵发症的临床表现、检查和治疗效果。方法回顾性分析8例被误诊为其他眩晕疾病的前庭阵发症患者的诊治经过。结果 8例患者均为急性起病,发病到确诊时间5~41 d。
合作创新是指企业间或企业、研究机构和高等院校之间的联合创新行为。合作创新通常以合作各方的共同利益为基础,以优势互补或资源共享为前提,有明确的合作规则、合作期限和合
为提升高校纵向科研经费管理绩效,本研究力求全面总结高校纵向科研经费管理中存在的问题,深入探究各类问题产生的原因,找出高校纵向科研经费管理创新的方向、内容和方法。本
核心竞争力最早是1990年美国经济学家普拉哈拉德和哈默尔在《哈佛商业评论》上提出的,是企业管理的一个新概念,并在《公司的核心竞争力》一文中给出描述性定义,核心竞争力是
赫哲族是中国人口第二少的少数民族,世居在中国东北地区黑龙江、松花江和乌苏里江交汇处,有语言而无文字,在漫长的历史发展进程中形成了丰富的口头传统。产生于氏族社会时期
<正>世界经济结构加速调整,制造业全球分工又进入了新一轮的动荡期和调整期,这正是德国工业4.0、美国工业重振计划和中国制造2025的全球大产业背景。中国工业要用十到二十年
目的观察高血压合并2型糖尿病行吲达帕胺联合缬沙坦对血压与尿微量白蛋白的影响。方法选取本院2013年1月—2014年6月收治的高血压合并2型糖尿病患者共86例,随机分为观察组与