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工业革命以来，人们大量使用化石燃料。在生产生活中，人们向大气中排放了过多的温室气体。这些温室气体对全球变暖的影响日益加剧。汪灵等人在研究叶蜡石、绢云母等一系列的层状粘土矿物加热过程中在一些温度下的红外光谱中发现有CO2的特征峰出现。叶蜡石作为一种层状铝硅酸盐矿物，其广泛分布于地球三大岩体（沉积岩、火成岩和变质岩）之中。叶蜡石等粘土矿物与CO2的结合作用可以使这类型的矿物作为存储温室气体（CO2）的一种可能的介质。本论文通过采用经典动力学（LAMMPS）和量子化学（DMol3）的方法研究叶蜡石加热过程中出现的叶蜡石和偏叶蜡石这两种晶型与CO2的结合机理。通过研究发现：1.偏叶蜡石与CO2相互作用的经典动力学计算模拟（1）在偏叶蜡石(001)的基面上对CO2分子有一定的物理吸附，CO2分子与(001)的最近邻距离保持在2.5，且其最近邻距离对温度不敏感。（2）层间CO2分子数较少接近气态时，直线型的CO2分子倾向于垂直于(001)。随着CO2分子数的增加，直线型的CO2分子倾向于平行于(001)。（3）当体系达到平衡后偏叶蜡石(010)的端面上，在层间处晶格发生畸变，层间的入口被畸变的原子所封闭，CO2分子不大可能进入偏叶蜡石层间。（4）在偏叶蜡石(010)的端面上，表面暴露出来的Al原子对CO2分子有较强的吸引力，可能存在化学吸附作用。2.叶蜡石和偏叶蜡石与CO2结合作用的DMol3计算模拟（1）叶蜡石和偏叶蜡石表面相邻的OH和H O这些基团之间有可能形成氢键，一些晶型的特定位置处的H O上的一个H在构形优化阶段会转移到邻近的OH的O上，降低体系的能量。（2）通过研究叶蜡石和偏叶蜡石(110)和(010)的整个反应过程的能量变化，叶蜡石(110)和(010)的脱水过程以及随后与CO2结合过程的能垒较高，这两个阶段都为反应的控制步骤。偏叶蜡石(110)和(010)只有脱水过程的能垒较高，其随后与CO2结合体系能量有较大的降低，脱水过程为反应的控制步骤。（3）偏叶蜡石(110)和(010)与CO2结合的可能性较大,且偏叶蜡石(010)的可能性大于偏叶蜡石(110)。叶蜡石(110)和(010)与CO2结合的可能性不大。