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现代工业的快速发展给人们的生活带来了极大的方便,但同时也给人类赖以生存的环境造成了严重破坏,主要包括废水、废气、废渣的排放污染。其中,含酚废水(如苯酚)具有来源广、毒性高以及难以降解等特点,对其进行有效的处理尤为迫切。目前常见的含酚废水的处理方法主要有物理分离法、生物降解法以及化学处理法。其中,化学处理法中的湿式催化氧化法具有条件温和、处理浓度广泛以及反应快速高效等优点而被广泛应用于含酚废水的处理中。湿式催化氧化法的关键在于寻找合适的催化剂。目前,大量含酚废水湿式催化氧化研究集中在金属催化剂,虽然金属催化剂在湿式催化氧化反应中能表现出优异的催化活性,但是金属催化剂在反应过程中会不可避免浸出金属活性组分,导致二次污染。因此,开发一种高效且稳定的石墨烯基催化剂,并设计基于该催化剂的含酚废水湿式催化氧化反应工艺是一项具有理论意义和实用价值的重要课题。本文在纸状不锈钢微纤(PSSF)作为催化剂载体的研究基础上,开发了一系列用于含酚废水处理的微纤复合石墨烯基催化剂,并考察了在固定床反应器中基于该催化剂对苯酚的湿式催化氧化性能、稳定性、反应和失活机理以及催化氧化本征动力学。首先,研究了PSSF-Gr催化剂在固定床反应器上对苯酚的湿式催化氧化性能。采用化学气相沉积(CVD)法,通过调控C2H2的流速、沉积时间及其沉积温度,成功制备了不同石墨烯厚度的PSSF-Gr催化剂。通过一系列现代表征技术证明了合成的石墨烯膜是紧密附着在PSSF载体上,并仍能保持催化剂的三维网状结构。单层石墨烯厚度的PSSF-Gr催化剂在连续湿式催化氧化苯酚的固定床反应器中表现出最优的催化活性:苯酚转化率高达99%,总有机碳(TOC)转化率达73%。PSSF-Gr的催化活性归因于无金属催化剂Gr,且其催化机理是·OH的机理。该催化剂在固定床反应器中表现出较好的稳定性,连续反应72 h后催化剂仍然具有高催化活性,随着催化反应继续进行至96 h,该催化剂出现了明显的失活现象,通过一列表征手段证明失活的主要原因是石墨烯表面化学和结构的改变、苯酚和邻苯二酚的吸附、三维网状结构的腐蚀和坍塌。其次,研究了PSSF-Gr-NCNT催化剂在固定床反应器上对苯酚的湿式催化氧化性能。采用CVD法,通过调控开加热包的顺序、管堵位置、N2流速、C2H2的流速、三聚氰胺用量及其沉积温度,成功制备了PSSF-Gr-NCNT复合膜催化剂。通过一系列现代表征技术证明了合成的石墨烯膜是紧密附着在PSSF载体上,而N掺杂的碳纳米管是生长在石墨烯膜表面和三维网状结构的空隙。在最优条件下制备的PSSF-Gr-NCNT催化剂的N/C原子百分比为4.4%,其中复合膜催化剂上的石墨烯为七层N掺杂的石墨烯,碳纳米管为N掺杂的多壁碳纳米管。在湿式催化氧化的连续固定床反应器中,PSSF-Gr-NCNT的苯酚转化率达100%,TOC的转化率最高达43%,其催化活性稍高于相同厚度的PSSF-Gr催化剂,其主要原因是碳纳米管和石墨烯的N掺杂增加了催化剂的电子转移。PSSF-Gr-NCNT催化剂的催化机理也是·OH机理。再次,研究了PSSF-Gr催化剂在固定床反应器上对苯酚的湿式催化氧化性能。采用CVD法,通过调控N2流速、H2流速、三聚氰胺用量及其沉积温度,成功制备了PSSF-NGr催化剂。通过一系列现代表征技术证明了合成的N掺杂的石墨烯膜是紧密附着在PSSF载体上,并仍能保持催化剂的三维网状结构。通过研究所有制备条件下PSSF-NGr的催化活性,发现PSSF-NGr上NGr的厚度和掺杂N的种类和含量影响催化性能,具有更低NGr的层数,高石墨N比例以及高的N/C比的PSSF-Gr具有更高的催化活性,苯酚转化率达100%,TOC转化率最高达62%。PSSF-NGr催化剂的催化机理也是·OH机理。最后,研究了苯酚废水在微纤复合石墨烯固定床反应器上的湿式催化氧化反应本征动力学。通过考察石墨烯膜的厚度和进料流率对苯酚转化率的影响来消除催化反应的内外扩散。采用假设法的级数动力学模型对苯酚催化氧化反应的动力学数据进行拟合,结果表明苯酚在基于PSSF-Gr催化剂的固定床反应器上的湿式催化氧化反应是一级反应,并采用Arrhenius方程拟合计算得到反应活化能为106.06 k J mol-1。