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高分子基纳米复合材料是以高分子化合物为基体,分散相中至少有一维小于100nm的新型复合材料,它是当前材料领域研究的热点之一。氮化硅(Si3N4)是一种性能优异的工程陶瓷材料。由于它具有密度适中、热膨胀系数小、硬度大、弹性模量高及热稳定性、化学稳定性和电绝缘性好等特点因而被广泛应用。但是纳米Si3N4陶瓷粉体非常容易团聚,这是因为纳米Si3N4粉体比表面积比较大,同时具有高表面自由能,这些都使得其在橡胶等高分子聚合物中难于分散,从而导致橡胶纳米复合材料优异性能不能完全发挥。本工作针对纳米Si3N4的表面改性、在橡胶基体中的聚集、分散和综合性能等方面进行研究。 1.针对丙烯酸酯橡胶∕纳米Si3N4复合体系,从分子设计的角度出发,合成了两种大分子改性剂:丙烯酸丁酯-甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸环氧丙酯(BA-MMA-GMA)和丙烯酸丁酯-甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(BA-MMA-KH570)。采用红外光谱(FTIR)、核磁分析(NMR)、热失重分析(TGA)、蒸气压渗透法(VPO)等对所合成的大分子改性剂的结构、性质和数均相对分子质量进行表征和分析。通过FTIR、NMR测试结果证实了大分子的结构;TGA显示其主要热分解区间在280-550℃,热稳定性良好;VPO测试证明大分子改性剂的数均相对分子量控制在3000-5000之间,符合作为改性剂的分子量需在10000以下的要求。 2.用合成的大分子改性剂包覆纳米Si3N4粉体,用纳米粒度分析仪进行实验测定,优化改性条件,并通过FTIR、TGA、粒径分析、电镜分析(TEM)、接触角和表面自由能分析研究改性纳米Si3N4粉体的性质。结果表明大分子改性剂与纳米Si3N4进行了化学键合,在其表面包覆了一层大分子有机层;处理后的纳米Si3N4粉体,粒径明显减小,粒径由原样的264.8 nm分别减小到78.1 nm和67.1 nm;在有机溶剂中分散均匀,有效阻止了纳米粉体的团聚;改性纳米Si3N4亲水性降低、亲油性增加、表面自由能由319.04J/M2分别降低至54.10J/M2和47.13 J/M2. 3.分别用大分子改性剂BA-MMA-GMA、BA-MMA-KH570改性后的纳米Si3N4填充丙烯酸酯橡胶(ACM)制备纳米橡胶复合材料,研究了复合材料的基本力学性能、耐热老化性能、耐油性能和耐磨性能等。结果表明:改性后的丙烯酸酯橡胶纳米复合材料各方面性能均有一定提高,且当纳米Si3N4粉体用量分别为1.5和1.0份时,综合性能达到最佳。