Eu3+与Ti4+掺杂黄磷炉渣制SiO2基复合材料的制备及其发光性能的研究

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本文是以工业废弃物黄磷炉渣为原料,采用湿化学法制备出不同掺杂量的Eu3+单掺杂和Eu3+、Ti4+共掺杂二氧化硅基荧光材料。利用SEM、XRD及F-4600荧光分光光度计对制备出的荧光材料的表面形貌、内部结构以及发光性能进行测试。以材料的荧光强度作为工艺指标,结合实验数据,对得到的数据进行了分析,得到了以下结论:首先,探究了黄磷炉渣浸出制备二氧化硅部分和氨基硅烷改性二氧化硅部分的最佳工艺条件。黄磷炉渣浸出制备二氧化硅部分的最佳条工艺件为:液固质量比为11:1,硝酸浓度为16%,反应温度为70℃,反应时间为60min,搅拌转速为300r/min,此时稀土Eu3+单掺杂荧光材料的荧光强度为1519;氨基硅烷改性二氧化硅部分的最佳工艺条件为:氨基硅烷掺入量为1m L、溶剂为纯水、反应温度为60℃、溶剂体积为70m L、反应时间为1.5h,洗涤水用量为15m L时,对应稀土Eu3+单掺杂荧光材料荧光强度为1828,SiO2:Eu3+材料的激发发射光谱可观察到明显的Eu3+特征激发发射峰。其次,采用化学吸附法制备了Eu3+单掺杂二氧化硅基荧光材料,探究了稀土配合物Eu(EDTA)-掺入部分的各个因素对材料荧光强度的影响,确定了该方法的最佳制备工艺参数。结果表明,制备所有的样品的激发发射图谱均有Eu3+的特征激发发射峰,样品的结构均为无定型结构,说明稀土离子的掺入对二氧化硅的结构无影响。该实验方法的最佳制备条件是:稀土配合物Eu(EDTA)-的掺入量为3m L、溶液p H=10、反应时间2h、反应温度25℃、溶剂体积50m L、洗水用量为0m L,此时稀土Eu3+单掺杂荧光材料的荧光强度为3083,为原来的2倍左右。红外分析结果表明,Eu3+已经成功掺杂在氨基硅烷改性后的二氧化硅上。最后,采用化学吸附法制备了Eu3+和Ti4+共掺杂二氧化硅基荧光材料,探究了氨基改性部分和稀土元素掺杂各因素部分对材料荧光强度的影响,确定了最佳的工艺条件。氨基硅烷掺入量为5m L、溶剂体积30m L反应温度为70℃、Ti4+配合物掺入量为0.9m L、Ti4+螯合剂类型为柠檬酸三钠、溶液p H=7为最佳试验条件。红外谱图表明过渡金属离子Ti4+与螯合剂柠檬酸三钠形成了配合物,Ti4+成功掺杂在二氧化硅表面。比表面积和孔容-孔径分析结果表明介孔材料SiO2:2.5%Eu3+,x%Ti4+的成功制备。
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