黑臭水体沉积物卤代抗菌剂污染特征及微生物代谢活性研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:michael8363
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典型卤代抗菌剂三氯生TCS和三氯卡班TCC因其难降解性在多种环境介质、动植物体内、甚至人体内被广泛检出,对生物健康、重要元素地球化学循环和微生物抗性基因产生、传播均有显著影响;新冠疫情全球大流行加重了卤代抗菌剂的生态风险。黑臭水体沉积物作为强疏水性TCS、TCC重要的“源”和“汇”,记录着过去几十年城市卤代抗菌剂的污染情况、降解行为和生态风险,解析其中TCS、TCC赋存和归趋特征极具意义。本文从环境样本出发,确定了2种卤代抗菌剂在全国140个黑臭水体沉积物中的赋存特征,识别了其中发生的TCC原位脱卤行为并解析了其特征,之后结合实验尺度研究解析了沉积物中厌氧菌群降解TCC特征,宏观和微观互为补充揭示了新兴污染物TCS、TCC在沉积物中的污染、风险和归趋。本文工作为城市受污染水体监管和治理、TCC污染场地原位修复和微生物降解资源挖掘,及开发生物标记指征卤代抗菌剂生态风险提供了理论依据和思考。全国城市黑臭水体沉积物中TCS、TCC检出水平分别为2.96~1158.14 ng/g dw,和2.53~485.27 ng/g dw,全部采样点生态风险水平较高,污染和风险程度相对未受污染沉积物更高。两种卤代抗菌剂在全国尺度呈现污染共现模式,TCC含量高于TCS,但TCS生态风险更高。胡焕庸线以西或附近卤代抗菌剂污染更为严重,华北、东北地区污染程度最大,华南、华中地区污染程度较轻。与人口带来的使用量和城市发展程度带来的使用习惯相比,环境和微生物条件对TCS、TCC赋存水平的作用更具决定性。两种卤代抗菌剂对生境的潜在干扰方式不同。全国黑臭水体沉积物表现出了高脱卤产物含量和高脱卤活性的特征,分析确定至少40%~95.71%发生原位脱卤,黑臭水体沉积物对TCC在城市水/泥/沉积物系统中脱卤转化程度的贡献为17.61%~21.82%。TCC原位脱卤反应高度依赖环境条件和微生物活性,TCC脱卤至DCC是沉积物中TCC原位脱卤主导反应,DCC脱卤至MCC是潜在限速步骤。TCC与其脱卤产物竞争电子,共污染物质干扰TCC的原位脱卤。此外,高脱卤活性和低生态风险在一定程度上热区重合。沉积物厌氧菌群降解TCC表现出了脱卤-水解级联耦合的可能性,主要路径为TCC脱卤生成DCC后酰胺键水解生成4-CA,部分4-CA可以脱卤生成AN后继续深度降解。沉积物中TCC脱卤主要由假单胞菌属Pseudomonas、梭状芽孢杆菌属Clostridium sensu stricto 7和其他3株脱卤相关菌属介导发生(25.3%),Pseudomonas是唯一潜在水解菌属(7.8%)。
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