【摘 要】
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苯多羧酸（Benzene Poly Carboxylic Acids,BPCAs）是一类来源广泛的芳香酸,自然环境中具有稠环芳烃结构的物质,通过自然的氧化、光解、水解等自然条件下的降解均可产生。近些年来,关于BPCAs在环境中的发现、迁移和转化的研究逐渐引起重视。BPCAs上同时具有疏水性基团苯环和亲水性基团羧基,羧基的取代位置和羧基个数对BPCAs的溶解度及解离后的形态差异影响很大。所以,不同B
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苯多羧酸（Benzene Poly Carboxylic Acids,BPCAs）是一类来源广泛的芳香酸,自然环境中具有稠环芳烃结构的物质,通过自然的氧化、光解、水解等自然条件下的降解均可产生。近些年来,关于BPCAs在环境中的发现、迁移和转化的研究逐渐引起重视。BPCAs上同时具有疏水性基团苯环和亲水性基团羧基,羧基的取代位置和羧基个数对BPCAs的溶解度及解离后的形态差异影响很大。所以,不同BPCAs在环境中的表现存在较大差异。在自然环境中,羧基容易和重金属离子发生络合反应,增加土壤中重金属离子的迁移转化。我国土壤中重金属污染十分严重,主要以镉（Cd）污染为主。Cd是一种剧毒具有高水溶性的重金属,BPCAs可以在环境中与Cd发生络合反应增加Cd在土壤中的溶解,促进环境中的Cd迁移,加重Cd污染。因此,研究和了解BPCAs的产生及其与重金属络合的反应机理,预防可能造成的重金属迁移转的风险十分必要。本研究选取羧基取代个数大于等于3个的6种不同结构的BPCAs（苯三羧酸、均苯四羧酸、苯五羧酸、苯六羧酸）作为代表,采用离子选择电极法、紫外可见光光谱（UV-Vis）、红外光谱（FT-IR）、二维相关光谱分析（2D-COS）等方法探究BPCAs浓度、羧基个数、构型及不同重金属对BPCAs与Cu（Ⅱ）和Cd（Ⅱ）的络合反应的影响。通过研究BPCAs与Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）的络合机制,为不同浓度与不同构型的芳香酸类物质的络合行为提供参考,为将来的土壤重金属污染防治提供理论基础。本文研究结果如下:（1）相同浓度下,BPCAs的羧基个数及构型对BPCAs与Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）络合能力有较大影响。一般情况下邻位羧基个数越多,络合能力越强。羧基个数相同的情况下,每摩尔 B3CAs 上络合 Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）量为:B3CA（?）＞B3CA（?）＞B3CA（?）。（2）随着BPCAs的浓度增大,BPCAs分子的相互作用是导致每摩尔BPCAs上络合Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）量下降的原因。不同羧基的取代位置和数量对生成的络合物logK有影响,邻位羧基个数越多生成的BPCAs与Cu（Ⅱ）＞、Cd（Ⅱ）络合物越稳定,BpCAs-Cu（Ⅱ）的稳定性要大于BPCAs-Cd（Ⅱ）。（3）BPCAs分子共轭效应可能是影响BPCAs与Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）络合的主要原因。与BPCAs原溶液相比,原溶液中BPCAs共轭效应越大,Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）加入后对共轭效应增加越小。同时,Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）添加后n-π*跃迁增强,这可能是羧基形成了p-π共轭。BPCAs分子的共轭效应是由苯环的C=C共轭引起的,Cu（Ⅱ）、Cd（Ⅱ）加入后会促进羧基发生p-π共轭导致分子能量降低,自相关峰红移。
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