【摘 要】
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随着能源危机和环境污染问题加剧,开发新型的清洁能源技术已经成为当前的研究热点。氢气被视为一种有前景的能源,由于它的高燃烧值还有燃烧产物无污染。电催化水分解是一种高效且可持续的产氢手段。阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)是电解水过程中两个重要的半反应。贵金属Pt等作为最优异的析氢催化剂已经被人们所熟知,但是它的低储量高成本而且差的稳定性严重限制了它的大规模应用。因此,开发高效非贵金属
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随着能源危机和环境污染问题加剧,开发新型的清洁能源技术已经成为当前的研究热点。氢气被视为一种有前景的能源,由于它的高燃烧值还有燃烧产物无污染。电催化水分解是一种高效且可持续的产氢手段。阴极的析氢反应(HER)和阳极的析氧反应(OER)是电解水过程中两个重要的半反应。贵金属Pt等作为最优异的析氢催化剂已经被人们所熟知,但是它的低储量高成本而且差的稳定性严重限制了它的大规模应用。因此,开发高效非贵金属基催化剂成为了比较有前景的方式。受4电子转移过程的限制,迟滞的OER是限制高效水分解的另一个短板。用尿素
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有机电致发光器件(Organic Light-Emitting Devices,OLEDs)由于在固态照明和平板显示领域有广阔的应用前景而备受关注。过渡金属配合物可以同时捕获单线态和三线态激子,理论上量子效率可以达到100%,因此被广泛应用于OLEDs中。在众多过渡金属配合物中,Pt(II)和Ir(III)金属配合物由于具有短磷光寿命、高量子效率和热稳定性好而被广泛研究。众所周知,利用红绿蓝三基色
发光性质（包括颜色、效率和寿命等）主要依赖于激发态本质和过程，因此通过研究激发态来调控发光性质，并发展高性能发光材料具有十分重要的科学意义和创新价值。激发态的本质特征是激子束缚能（或激子离域半径），它可以利用分子间相互作用（如π-π、氢键等）构筑不同尺寸超分子聚集体来实现有效的调控。为了揭示超分子聚集体的激发态本质，我们从最简单、最小的超分子聚集体结构模型（二聚体）入手，深入研究离散型分子间π-π
超原子概念的提出,带来了团簇物理发展的新机遇。超原子不仅能够展现出类似原子的电子结构特征,甚至还可能具有更为丰富的物理化学性质。由此,利用超原子“自下而上”的构成新型材料乃至器件结构,有希望打破以原子作为基元在结构与功能上的限制,从而实现高性能甚至革命性的应用。为实现这个目标,需要在原子层次上深刻理解超原子内和超原子间的相互作用机制,需要开展丰富的研究工作。在本论文中,基于量子力学第一性原理方法,
随着世界人口的迅速增长,人们日常使用的化石燃料也随之增加。化石燃料的燃烧向大气中释放大量CO_2,使得大气环境中CO_2浓度急剧上升,因而引发全球变暖、海洋酸化、气候恶化和物种灭绝等一系列环境问题,严重威胁着自然环境和人类社会。通过减少CO_2排放来降低大气中CO_2浓度成为一个刻不容缓的研究主题。科学家们正致力于研发各种减少CO_2排放策略。其中,采用活性基质(如环氧化物和氮杂环丙烷等)与CO_
随着社会的进步和经济的发展,人类的生活水平不断提高,“生命”这个主题成为当今社会被讨论最为激烈的话题。随着科技的发展,人类对生命也越来越重视。而药物作为可直接影响生命质量的手段之一,它的市场需求也在逐年增加。其中手性药物的销量占据了药物总类别的榜首。从自然界中可直接提取的手性药物种类和数量均有限,因此通过研究手性合成方法进行手性药物开发成为目前新药研发的主要途径。手性药物合成中通过潜手性芳香酮的不
能源危机和环境污染被视为人类当今世界面临的两大社会问题。太阳能具有取之不尽用之不竭等优势,因此基于半导体的光催化技术,可以利用太阳能产生清洁能源并治理环境问题,具有良好的应用前景。本论文从光催化机理、器件设计及新材料体系合成三方面对光催化反应进行了研究,在第二章和第三章中创新性地使用了原位核磁共振技术,对甲醇在二氧化钛表面的光催化过程机理进行了研究,第四章对TiO_2的器件化设计进行了尝试,第五章
石油化工产品是国民经济发展的重要基础原料,但随着石油资源的枯竭,利用国内丰富的合成气资源,开发非石油路线用于生产大宗化学品以及具有高附加值的精细化学品对于优化我国能源结构,促进国民经济发展具有非常重要的意义。其中,合成气经草酸二甲酯(DMO)加氢可以制得以下三种基础化学品:乙醇酸甲酯(MG)、乙二醇(EG)和乙醇(EtOH)。尽管DMO加氢在我国已经初步实现了工业化,但所使用的Cu/SiO_2催化
材料的刺激响应性是指其在暴露于外部刺激时物理/化学性质发生可感知或探测的变化,是自然界尤其是生物体系普遍存在的现象,也是现代科学技术的基础。金属有机框架(MOFs)由于其可调节的孔隙、结构多样性和稳定性而成为当前材料领域的一个研究热点,其结构多样性来自于不同有机连接体(配体)和金属构筑单元的设计。MOFs的刺激响应性可来自其无机组分、有机组分、二者的协同作用或其动态的多孔结构单元,因此,MOFs为
SO2是一种危害巨大的大气污染物,在火法冶金烟气中大量存在。传统的冶金烟气硫回收方式是催化氧化制备硫酸工艺。近年来,硫酸市场饱和、运输困难,严重制约着冶炼厂发展。急需开发一种新的冶金烟气SO2的资源化利用方式。单质硫磺,是一种重要的生产原料,在国民经济生产中占很重要的地位。与硫酸相比,不存在销售运输方面的问题。另外,我国硫磺资源匮乏,每年都需要大量进口。冶金烟气中SO2还原制备硫磺是一种很好的硫回