【摘 要】
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微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）和锌-空气电池是具有广泛应用前景的电化学储能和转换技术。微生物燃料电池能将污水中蕴含的化学能转化为电能,在污水净化的同时产电,符合绿色、可持续的能源需求;锌-空气电池是以空气中的氧气为正极活性物质,金属锌为负极活性物质的一种新型化学电源,具有原料资源储量丰富、能量密度高、理论比容量大、安全无污染等优点,在新能源汽车等领域具有良好的应用
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微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）和锌-空气电池是具有广泛应用前景的电化学储能和转换技术。微生物燃料电池能将污水中蕴含的化学能转化为电能,在污水净化的同时产电,符合绿色、可持续的能源需求;锌-空气电池是以空气中的氧气为正极活性物质,金属锌为负极活性物质的一种新型化学电源,具有原料资源储量丰富、能量密度高、理论比容量大、安全无污染等优点,在新能源汽车等领域具有良好的应用前景。MFC和锌-空气电池的阴极均发生氧气还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）,然而ORR反应活化能势垒高,动力学缓慢,成为限制MFC和锌-空气电池产电性能的关键因素。因此,开发低成本、高效、稳定的阴极ORR催化剂是MFC和锌-空气电池领域的重点和难点问题。本研究以金属有机框架化合物（Metal organic frameworks,MOFs）为前体,制备不锈钢网自载型钴氮碳催化剂和蘑菇炭载钴/铁氮碳催化剂,系统研究催化剂的ORR催化活性、催化机理、空气阴极电化学性能、及其在MFC和锌-空气电池中的产电性能。以期建立低成本、高效、稳定ORR催化剂的可控制备方法,提高MFC和锌-空气电池的产电性能。采用不同预处理方法在不锈钢网（SSM）载体表面沉积MOFs,高温碳化制备自载型钴氮碳催化剂Co NC/APTES@SSM、Co NC/DA@SSM和Co NC/A@SSM。在自载型钴氮碳催化剂中,不锈钢网表面紧密生长多面体结构的纳米颗粒,其形貌、直径等与预处理方法密切相关,催化剂表面均匀分布C、N、O和Co四种元素,并存在Co3O4活性颗粒。在中性溶液中,Co NC/APTES@SSM、Co NC/DA@SSM和Co NC/A@SSM的ORR电流密度（-0.4 V）比SSM提高了40.8%～87.8%,交换电流密度提高了1.26～2倍;在碱性溶液中,自载型钴氮碳催化剂的交换电流密度比SSM提高了10倍。在MFC中,Co NC/APTES@SSM获得的最大功率密度为190.92 m W m-2,是SSM组装MFC的1.8倍;在锌-空气电池中,Co NC/A@SSM的最大功率密度为23.0 m W cm-2,比SSM组装的锌-空气电池提高了74.2%。可见,自载型钴氮碳催化剂提高了不锈钢网的催化活性,可提高空气阴极在MFC和锌-空气电池中的ORR性能。以金属有机框架化合物和蘑菇（MC）为前体,制备钴（铁）、氮和碳掺杂的蘑菇炭载钴/铁氮碳催化剂Co NC@MC、Fe NC@MC和Co Fe NC@MC。蘑菇炭载钴/铁氮碳催化剂中Co、Fe金属元素的掺入提高了碳骨架的石墨化程度,吡啶-N、石墨-N和金属-N含量丰富,为ORR提供了高效的催化活性位点,微孔与中孔共存结构有利于ORR进行ORR活性测试结果表明,负载钴/铁、氮、碳大大提高了蘑菇炭的极限扩散电流密度（JL）,在中性溶液中,Fe NC@MC-A获得的JL值最高(3.56 m A cm-2),与Pt/C相当,是MC的1.78倍。酸浸有利于进一步提高催化剂的ORR活性,Fe NC@MC-A的电子转移数达到3.80,证实其ORR催化过程遵循四电子转移途径。在碱性溶液中,Fe NC@MC的JL值最高(3.67 m A cm-2),接近商用Pt/C,酸浸后ORR催化活性略微下降,遵循高效的四电子途径进行ORR催化。Fe NC@MC和Fe NC@MC-A在MFC中的最大功率密度分别为1052.5 m W m-2和1126.3 m W m-2,是MC的1.56倍和1.67倍;在锌空气电池中的最大功率密度分别为94.0 m W cm-2和93.7 m W cm-2,约为商用Pt/C的2倍、MC的4倍;在2～100 m A cm-2电流密度范围内表现出良好且稳定的放电性能。
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