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二氧化碳作为温室气体及随之而来的全球变暖效应的主要贡献者,其排放造成了严重的环境问题。据报道,大气中CO2的浓度在2017年2月已经达到了406.42ppm。为了减少二氧化碳排放,越来越多的二氧化碳捕集技术被开发出来。在各种CO2捕集技术中,固体材料吸附法被认为是最有效的技术之一,该技术的关键是找到具有优异CO2捕集性能的吸附剂。由于-NH2与CO2分子间的强相互作用,氨基化复合吸附剂在模拟烟气条件下具有较高的CO2吸附能力、CO2/N2选择性以及可循环使用性,在捕集CO2方面具有很好的应用前景。本论文开展了氨基化钛基复合吸附剂的制备及其对CO2的吸附性能研究,研究结果如下: 1.采用一步水解法,以异丙醇钛为原料制得多孔二氧化钛,通过浸渍法将有机胺-四乙烯五胺(TEPA)负载到多孔载体上,制得40wt.%TEPA改性多孔氧化钛。吸附剂的CO2捕集性能通过连有在线气相色谱仪的固定床反应器进行测定。结果发现,在模拟火电厂烟气条件下(75℃,10.0%(v/v)CO2/N2),该复合吸附剂的CO2吸附量为2.23mmol/g,其值低于对应的氨基化硅基复合材料。 2.为了进一步提高氨基化钛基复合材料的CO2吸附性能,采用水热合成的方法,以锐钛矿型氧化钛(Ⅳ)为原料,制备具有大孔径和高孔容的质子化钛酸盐纳米管(PTNT),通过浸渍的方法,将不同数量的TEPA负载其上,得到一系列氨基化复合材料并用于CO2的吸附。使用氮气吸附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线粉末衍射(XRD)和热重分析(TG)等方法对合成的吸附剂进行了表征。CO2吸附测试结果表明,在模拟烟气条件下,负载60wt.%TEPA的PTNT复合吸附剂具有4.13mmol/g的CO2吸附能力,高于上述TEPA改性的多孔氧化钛、负载相同量TEPA的SBA-15复合吸附剂以及许多先前文献报道的TEPA浸渍材料。该复合材料具有高的CO2吸附性能是由于PTNT载体具有大的孔径和孔容以及特殊的表面性质。CO2的吸附-解吸循环测试结果显示,负载60wt.%TEPA的PTNT复合吸附剂具有良好的再生性和稳定性。同时研究还发现水分的存在对该吸附剂的CO2吸附性能具有促进的作用。 3.为了找到具有更高CO2吸附量的氨基化PTNT复合吸附剂,并进一步理解该体系材料的CO2吸附机理,通过水热合成法制备具有不同孔隙结构的PTNT,并进一步通过浸渍法,将不同类型和数量的有机胺负载到载体上得到复合材料,这些有机胺包括三乙烯四胺(TETA),四乙烯五胺(TEPA)和聚乙烯亚胺(PEI)。同样地,对PTNT载体及其氨基化复合吸附剂进行各项表征和CO2吸附性能测试。实验结果表明,载体的孔容是决定复合吸附剂CO2吸附量的主要因素。并且,在相同的负载量下,PTNT复合吸附剂的CO2吸附性能随着浸渍胺尺寸的增加而降低。在模拟烟气条件下,负载60wt.%TETA的PTNT复合吸附剂有最高的CO2吸附量,吸附值达到4.33mmol/g。同时还发现,载体在浸渍胺之后,如果吸附剂孔道内还剩余一些空间时,会加强CO2与浸渍的胺之间的接触,有利于提高吸附剂CO2吸附性能。除了高的CO2吸附性能,良好的稳定性和可重复使用性,氨基化PTNT复合吸附剂在水分存在的条件下具有更高的吸附性能,这些进一步表明氨基化钛基复合CO2吸附剂在捕集烟气中CO2方面具有巨大的应用潜力。