随着社会经济的不断发展,人们对能源的巨大需求也随之而来。因此,探寻可以进行能源转化的材料或技术变得十分重要。热电材料是一种可以直接、可逆地将废热转化成电能的新能源材料,对于缓解当前所面临的能源危机与环境污染是一种行之有效的方法。然而,热电材料的发展却存在着两个重要瓶颈:转化效率低和生产成本较高。因此,探寻高品质因子（ZT）的热电材料已经成为了材料科学界的一个重要的目标。最近几年,层状热电材料由于其极好的光学、热学和电学性质引起了人们广泛的关注。此外,通过能带工程或低维化等方法可进一步提高材料的热电性能。本文基于密度泛函理论（DFT）并结合玻尔兹曼输运方程,我们系统地研究了单层Sn P₃,XSe（其中X是Ge,Sn和Pb）和CaP₃的电子结构、晶格热导率及其输运性质,为探索高性能的热电材料提供了重要的理论参考。本文主要研究内容如下:1.基于第一性原理和玻尔兹曼输运方程,我们计算了单层Sn P₃的热电性质。结果表明在室温下它具有一个较低的本征热导率为～4.97Wm^-1K^-1,这主要源于它具有较小的声子群速度～1.18km/s,较大的格林艾森参数-7.09,较强的偶极相互作用和声子散射。此外,面内和面外的混合模式震动也增强了声子相空间的复杂程度,从而抑制它的晶格热导率。一个高度的双重简并出现在高对称点K上,这可以实现较高的塞贝克系数。在500K时,沿扶手方向计算出p型掺杂的ZT值可达到3.64,这远高于众所周知的热电材料SnSe的1.94。2.我们还探索了第四主族硒化物XSe的热电性质。计算结果表明在室温下单层PbSe展现出了一个较高的塞贝克系数为～1150μV/K和一个超低的晶格热导率～0.50Wm^-1K^-1。此外,这三种材料的最低光学支与三声学支是相互重叠的,这意味着强的光声耦合和高度地非线性散射曲线。同时,我们也发现随着最低光学支频率的降低,晶格热导率也是逐渐减小的。通过使用计算的输运系数,GeSe,SnSe和PbSe的p型掺杂的ZT值分别可以达到1.76,2.32和4.71。本次工作将对热电应用的发展提供非常有希望的候选材料,并且进一步激励实验的探索。3.我们系统地研究了层状材料CaP₃从三维块体到二维单层的热电表现。在室温下,发现单层CaP₃的晶格热导率(～0.65Wm^-1K^-1)要远低于它的块体结构(2.14Wm^-1K^-1)。从块体到单层结构,塞贝克系数展现出明显的增加。对于单层CaP₃,700K时其p型掺杂的最大ZT值可达6.37,对比于它的块体相（0.63）几乎增加了10倍。结果表明低维纳米技术可以有效的提高材料的热电转换效率。