反应吸附脱硫(RADS,Reactive Adsorption Desulfurization)工艺是生产国V和国VI标准低硫汽油的重要方法,低温RADS过程可以大幅降低装置能耗,减少吸附剂的表面结焦,提高吸附剂使用寿命。本文首先对比考察了不同反应温度下NiO/ZnO-Al2O3-SiO2吸附剂对模拟汽油(噻吩+正己烷)的脱硫性能,发现较低反应温度(300℃)下吸附剂脱硫性能呈现出先下降后上升的特殊趋势,随后保持着较高的脱硫水平,与较高温度400l2O和420℃下的脱硫性能曲线存在明显差异。RADS反应温度为300℃时,色谱分析结果表明裂解尾气中CH4、C2H6和C3H8气体含量极少。继续考察了不同载气和空速在300℃下对吸附剂的脱硫性能的影响。结果表明,以N2为载气吸附剂具有脱硫活性,但随反应进行脱硫性能持续下降;以H2为载气质量空速大小不影响脱硫率曲线形状。在脱硫率曲线由下降转为上升的转折点两侧,增大空速对吸附剂脱硫性能的影响略有不同。进一步研究了高温H2预处理、烃类预处理、模拟汽油等预处理方式对吸附剂300℃下脱硫性能的影响,发现通过上述几种预处理方法均可有效激活吸附剂300℃下的脱硫性能,其中以420℃下以烷烃进料预处理方法最优。最后,采用XRD、H2-TPR、TOPT和XPS等手段对不同载气和还原条件下反应前后吸附剂进行表征,结合Ni3S2与ZnO-Al2O3-SiO2机械混合粉末在不同载气下的反应结果,认为在反应过程中吸附剂表面活性组分NiO难以被还原成单质Ni,间接证明了吸附剂中NiO具有脱硫活性,并且反应吸附过程中存在不同的反应路径。以此为依据,论文最后提出了以NiO作为活性中心的RADS反应吸附脱硫机理,为新型吸附剂的制备与开发以及RADS工艺优化提供理论支撑。