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苯酚主要用于生产酚醛树脂和己内酰胺等重要化学品,苯二酚包括邻苯二酚和对苯二酚,广泛应用在香料、染料和橡胶合成等领域。至今为止,世界上92%的苯酚由异丙苯法生产,然而异丙苯法对设备腐蚀严重,并且污染环境。苯二酚的生产工艺主要采用苯酚双氧水羟基化法,反应以无机酸盐为催化剂,存在催化剂分离困难、转化率低等诸多问题。研究温和条件下苯直接羟基化制苯酚和苯二酚对开发苯酚/苯二酚的绿色生产工艺具有重要的理论和应用价值。本论文通过分步水解和水热法合成了纳米级钛硅分子筛（TS-1）,并利用酸处理改性、浸渍法和原位金属负载等方法对TS-1进行修饰。利用X射线衍射仪（XRD）、傅里叶红外光谱仪（FT-IR）、紫外可见分光光度计（UV-vis）、氮气吸附仪（BET）、化学吸附仪（NH3-TPD）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（SEM）对TS-1及修饰后的TS-1的物理性质和表观形貌进行表征。结果表明,合成的TS-1具有较好的结晶度和完整的MFI拓扑结构,钛主要存在于分子筛骨架中,粒径在50-100 nm,具有较多的微孔和较大的比表面积(489 m2·g-1)。盐酸处理改性增加了分子筛表面的强酸含量,负载改性未改变TS-1的主体结构,金属颗粒在分子筛表面分散较好。利用TS-1及改性的TS-1催化剂催化苯羟基化制苯酚/苯二酚,系统考察了溶剂、原料配比、反应时间、反应温度和循环次数等条件对转化率和苯酚/苯二酚选择性的影响,推测了苯直接羟基化制苯酚/苯二酚的反应机理,计算了反应的热力学数据。结果表明,增加苯的加入量会导致反应不完全,转化率较低,增加过氧化氢用量,目标产物易被过氧化产生副产物。水分子较小,容易进入分子筛孔道,作为溶剂更有利于反应的进行,丙酮的存在限制了羟基自由基的传递,苯二酚在乙腈中易过度氧化为苯醌。反应时间小于6 h时,苯的转化率随着时间的增加而上升,但反应时间大于6 h后,转化率变化不大。温度低于65 oC时,苯的转化率随温度升高而上升,当温度过高,过氧化氢易分解,苯转化率降低。在最优的条件下（0.2 g盐酸改性的钛硅分子筛作为催化剂,苯和30 wt%过氧化氢体积比为1:1,20 mL去离子水,反应温度65 oC,反应时间6 h）,苯转化率为36.1%,苯酚和苯二酚总选择性为100%。在四次循环后,催化剂仍然保持较好的催化活性,苯转化率为21.1%,苯酚和苯二酚总选择性为100%。该论文有图35幅,表10个,参考文献95篇。