【摘 要】
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异质复合结构,可以有效减弱上转换纳米材料发光的猝灭效应,从而极大地提高了稀土纳米材料的上转换发光效率。关于异质复合材料,目前通常用的方法是外延生长法。常规的外延异质结构由于不同微晶体之间存在明显的晶格失配和晶体结构不同而表现出一系列缺陷,包括壳层不均匀,发光猝灭增加以及光化学稳定性差等,制约着其在各领域的实际应用。为了解决晶格不匹配的问题,本论文先采用水热合成法制备出氟化物晶体,然后通过激光退火焊
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异质复合结构,可以有效减弱上转换纳米材料发光的猝灭效应,从而极大地提高了稀土纳米材料的上转换发光效率。关于异质复合材料,目前通常用的方法是外延生长法。常规的外延异质结构由于不同微晶体之间存在明显的晶格失配和晶体结构不同而表现出一系列缺陷,包括壳层不均匀,发光猝灭增加以及光化学稳定性差等,制约着其在各领域的实际应用。为了解决晶格不匹配的问题,本论文先采用水热合成法制备出氟化物晶体,然后通过激光退火焊接方法（LIWA）构建NaYb F4@Yb OF异质复合材料。目前鲜有关于通过激光退火焊接方法制备晶格不匹配的NaYb F4@Yb OF异质复合材料的报道。稀土掺杂上转换（UC）纳米材料有着优异的光学、磁性和化学性质,在显示、防伪应用、数据存储、新型生物传感器等多个方面得到了广泛的应用。但由于宇称禁界跃迁及表面缺陷,导致了弱的荧光。为了增强荧光发光强度,本论文采用不同方法制备了氟化物上转换发光微纳米材料,研究其发光性质、实验参数和荧光的空间分布关系,进一步揭示影响荧光性能的关键实验参数,并研究了潜在应用。具体研究内容如下:第一部分,介绍了稀土元素的研究背景,知道了稀土上转换发光材料的基本组成,了解了稀土上转换发光材料的发光机理、研究历程与合成方法,指出了目前存在的问题和本论文的研究思路及目的。第二部分,通过水热法合成母体晶体NaYb F4,然后通过激光退火焊接方法原位氧化母体晶体,在NaYb F4母体晶体上生长出氟氧化物,成功地制备了异质复合材料NaYb F4:Ho3+@Yb OF。这些独特的发光异质复合材料能集合氟化物和氧化物的优良性质。通过对前驱体粒子和退火焊接参数的精心控制,得到样品形貌不同的异质复合材料,研究其荧光图案和荧光特性,探索其背后的发光机理。第三部分,利用油酸酒精辅助的水热法合成了系列NaYF4:Yb3+/Tm3+微晶体。通过调控Yb3+含量微调微晶体的形貌,并对样品进行低温退火处理。光谱学研究表明:经过低温退火处理的样品,和初始样品相比较,荧光强度显著增加。为了进一步增强荧光,又采用柠檬酸钠辅助的水热法合成了系列NaYF4:Yb3+/Tm3+微晶体,发现相比于用油酸酒精合成的NaYF4:Yb3+/Tm3+微晶体荧光强度增加,并研究了其随Yb离子浓度不同时荧光强度的变化;在此基础上改变基质材料并加入Ho3+,通过调节Tm3+含量和Ho3+含量进一步调控荧光颜色和发光强度。最后,采用激光共聚焦显微镜光谱方法,研究了单颗粒Na Lu F4:Yb3+/Ln3+(Ln3+=Ho3+和Tm3+)的荧光发射和空间图案特性。尤其考虑到Na Lu F4:Yb3+/Tm3+优良的荧光特性,将其制成安全油墨,应用于防伪,暗示了其在防伪领域的应用潜力。第四部分,对异质复合材料与含氟氧化物进行了总结,并对其在防伪发光及污水处理方面进行了展望。
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