开发高效的碳捕集与封存技术被认为是当前解决温室气体过量排放的重要手段,有望改善全球气候变暖趋势。其中,膜分离技术因其绿色环保,操作简单等优势,是当今最具发展潜力的CO2捕集技术之一。传统的有机高分子膜容易受“trade-off”效应限制,难以实现工业化应用。由二维纳米片堆叠而成的层状膜因具有规整的层间通道和超薄特性,在膜分离领域受到了广泛的关注。但是,通常情况下层状膜上缺少有效的CO2传递位点且CO2亲和性较差,难以单独实现CO2的分离。本研究将MXene作为分离膜主体结构,以层间通道化学环境的调控作为切入点,将低共熔溶剂（DES）以及甜菜碱插层至MXene层间通道中,同时辅助调控MXene纳米片上的官能团,包括对MXene的磺化、羟基化和羧基化修饰,这些手段有效地调控了MXene层间通道的化学环境,实现了在不同的操作条件下对于CO2/N2的高效分离,有望推动二维层状膜的进一步发展。本文的主要研究内容和结论如下:（1）利用钛铁试剂（Tiron）与MXene（Ti3C2Tx）之间的螯合反应,实现了对MXene的磺化修饰,使用真空辅助自组装的方法构筑了具有磺化纳米通道的二维层状膜。以磺化MXene作为分离膜骨架,将DES限域在磺化纳米通道中,可有效填充原有MXene膜的缺陷和孔道,这极大地改善了MXene膜的层间通道化学环境,显著提升了MXene层状膜对CO2的分离性能,同时气体的传递方式也发生了相应地转变。此外,DES中的碱性载体有效地提升了CO2的促进传递效果,实现了层间通道内溶解扩散和促进传递机制的协同作用。（2）受甜菜碱插层GO膜的高效离子传递机制启发,为进一步拓宽MXene层状膜在CO2分离领域的应用范围,本文尝试将小分子两性离子-甜菜碱通过真空辅助自组装的方法插层至MXene层间,构建离子传递通道。同时从甜菜碱高效传递H+和HCO3-离子的表达条件入手,尝试通过改变MXene纳米片上的官能团,构建具有不同层间通道化学环境的MXene膜,以及利用化学改性的GO膜作为对照,研究发现甜菜碱在羟基和羧基化MXene层间可以高效传递H+和HCO3-进而实现CO2分离,这深入揭示了离子传递机制的表达条件,对于优化设计高效CO2分离膜具有重要指导意义。