【摘 要】
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目前,世界上大约有20%的能源消耗用于照明,随着节能和环境可持续性的需求不断增长,人们对照明材料的探索展现出了极大的兴趣。而稀土发光材料在新型固态光源——白光发光二极管(WLED)中扮演着至关重要的作用。现今广泛使用的WLED通过在In Ga N芯片上涂敷YAG:Ce荧光粉制成,但由于YAG:Ce荧光粉的发射光谱缺乏红光发射,导致WLED设备相关色温(CCT)较高和显色指数(CRI)较低。另外,通
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目前,世界上大约有20%的能源消耗用于照明,随着节能和环境可持续性的需求不断增长,人们对照明材料的探索展现出了极大的兴趣。而稀土发光材料在新型固态光源——白光发光二极管(WLED)中扮演着至关重要的作用。现今广泛使用的WLED通过在In Ga N芯片上涂敷YAG:Ce荧光粉制成,但由于YAG:Ce荧光粉的发射光谱缺乏红光发射,导致WLED设备相关色温(CCT)较高和显色指数(CRI)较低。另外,通过在In Ga N芯片涂敷红-绿-蓝三色荧光粉产生白光的器件(RGB-LED),由于多相发光材料之间存在再吸收,发光效率低。通过在蓝光LED涂敷单相白光荧光粉制备WLED可以避免上述问题。基质敏化稀土离子发光是制备高效单相白光荧光粉的重要方法之一。目前研究者们对基质敏化能量传递存在共识,都认可基质将激发能吸收并传递给激活剂,使后者产生发光。但研究者们对基质敏化能量传递过程中的能量传递方式、激子行为以及如何影响材料发光性质的机制仍不清楚,这制约了新型高效荧光材料的研制和WLED器件应用。因此,厘清基质敏化稀土离子发光的能量传递动力学过程将对开发新型高效的发光材料具有十分重要的指导性意义。本论文采用固相反应法制备LaInO3:Pr3+、LaInO3:Er3+和LaInO3:Dy3+三种单相荧光粉材料,以期实现单相荧光粉的白光发射,探究稀土离子掺杂对材料晶体结构的影响,探究结构畸变与发光性能的联系,重点研究基质敏化稀土离子发光的能量传递过程。主要结果如下:(1)采用高温固相法合成LaInO3基质材料,结构分析表明制备出纯相的样品。紫外-可见吸收光谱测试表明LaInO3具有三个不同的基质吸收带,基质带隙为3.51 e V。荧光光谱测试表明LaInO3基质材料可自激活产生宽带蓝光发射。在样品通氧气退火后测试其发射光谱,发射强度基本不变。不同波长条件下测试的激发谱的峰形和峰位保持一致。通过测试其荧光寿命衰减曲线并拟合得其衰减寿命为740 ns。(2)采用高温固相法合成LaInO3:Pr3+荧光粉,结构分析表明制备出纯相的样品。结构精修结果表明,随着Pr3+掺杂量增加,晶胞参数a,b和c降低,晶格收缩。在基质吸收波长275 nm激发时,LaInO3:Pr3+荧光粉可产生单相白光发射,白光CIE坐标为(0.3355,0.3742)。(3)采用高温固相法合成LaInO3:Er3+荧光粉,结构分析表明制备出纯相的样品。结构精修结果表明,随着Er3+掺杂量增加,晶格收缩,晶胞参数a和b降低,而c增加。红外吸收带产生红移,拉曼带产生红移和蓝移现象。X射线光电子能谱测试表明Er元素以+3价态存在。利用基质敏化发光机制,LaInO3:Er3+荧光粉在328 nm波长激发时发光颜色可从深蓝色调节为浅蓝色。在Er3+离子4f-4f跃迁波长激发时,绿光强度在发射光谱中占主导地位,随掺杂量增加,红光与绿光发射强度比值从0.1增加到0.9。在Er3+与O2-之间的电荷迁移态波长激发时,LaInO3:Er3+荧光粉红光强度超过绿光强度,随掺杂量增加,红光与绿光发射强度比值从0.9增加到4.7,荧光粉发光颜色可从绿色调节为红色,并且红光发射寿命显著降低。(4)采用高温固相法合成LaInO3:Dy3+荧光粉,结构分析表明制备出纯相的样品。结构精修结果表明,随着Dy3+掺杂量增加,晶格收缩,晶胞参数a,b和c降低,晶格收缩;In-O1-In键角增大,晶格畸变程度降低。X射线光电子能谱测试表明Dy元素以+3价态存在。利用基质敏化发光机制,LaInO3:Dy3+荧光粉在328nm波长激发时发光颜色可从深蓝色调节到白色,白光CIE坐标为(0.3474,0.3422)。随掺杂量增加,基质荧光衰减寿命和发射强度降低。基质敏化能量传递效率高达77.2%。
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