钙钛矿/多级孔堇青石的制备及碳烟催化燃烧性能研究

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柴油机尾气碳烟颗粒物(PM)造成的环境问题日益严重,是近年来雾霾天气频发的主要元凶。颗粒物过滤体(DPF)在柴油机尾气颗粒物脱除方面表现出优异的性能。本文采用胶体晶体模板法在堇青石内壁上成功构筑了三维有序多孔结构,并通过多次浸渍-烧结在其上负载催化剂颗粒,结合SEM、EDX、XRD、FT-IR、N2吸附脱附等温线、TG-DSC等技术手段表征其理化特性。在模拟柴油机排气条件下,系统考察了三维有序多孔结构堇青石在负载催化剂后对碳烟的催化氧化活性。本文的研究成果对于降低柴油机颗粒物排放,满足日益严格的排放法规,具有一定的指导意义,本文得到的结论如下:(1)乳液聚合法制备的聚苯乙烯(PS)微球为单分散性微球,PS微球直径集中分布在120-150nm;采用胶体晶体模板法制备的SiOC三维有序多孔结构高度复制了PS微球密堆积方式,其孔洞与孔洞之间相互连通,孔洞直径集中分布在100-150nm,SiOC骨架为片层状形貌,厚度为50-100nm不等。(2)采用胶体晶体模板法成功在堇青石内壁上构筑了三维有序多孔结构,其孔洞形貌完整,直径在100-120nm,孔洞表现出一定的六边形形貌;通过多次浸渍-烧结工艺在多孔结构堇青石上负载La1-xSrxCoO3、La1-xCexMnO3系列催化剂颗粒;SEM表明,催化剂颗粒较为分散地附着在多孔结构骨架上,晶粒直径为30-50nm;但经过多次烧结后,多孔结构出现一定程度的坍塌,多孔性分析也表明,其平均孔径从26.99nm增大到48.11nm。(3)在模拟柴油机排放条件下,通过碳黑-乙醇悬浮液浸渍法上载碳黑颗粒,三维有序多孔结构堇青石使碳黑的T10温度降低了27C,Tm降低了37C,T90降低了52C;多孔结构堇青石在负载催化剂后普遍使碳黑的T10温度降低了80C,Tm降低了50C,T90降低了55C。多孔结构堇青石在负载催化剂后普遍表现出比相应粉体催化剂(松接触)更好的催化氧化活性;接触方式对催化剂催化氧化碳黑活性的影响服从关系:紧接触>孔洞接触>松接触。
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