拓扑绝缘体作为近几年发现的一种崭新的量子态物质,已经成为了凝聚态物理特别是自旋电子学领域的热点,并不断取得一系列重大突破。不同于传统的金属和绝缘体,拓扑绝缘体的体相是具有带隙的绝缘体,但是在表面或者边界上则呈现出了与自旋相关的金属态,并具有自旋与动量锁定的独特性质,其中电子对非磁性杂质的背散射现象是禁止的,这也为制备新型低功耗自旋电子器件和实现量子计算方面开辟了一条崭新的道路。事实上,由于自旋相反的电子在二维拓扑绝缘体的边缘只能沿着两个相反的方向传输,而三维拓扑绝缘体中的表面态却只能避免180°的背散射,因此二维拓扑绝缘体比三维拓扑绝缘体在应用方面更具优势。然而到目前为止,大量的三维拓扑绝缘体已经在实验上得到了制备,并且已经观测到了其拓扑表面态,而二维拓扑绝缘体却依然仅限于量子阱、Bi(l11)和Bi(110)等少数体系。所以,寻找实验可行的具有可观体态带隙的二维材料,兼具可控的量子自旋霍尔效应,对于解决当前二维拓扑绝缘体发展瓶颈是非常重要的。另一个自旋电子学应用的关键则是开发自旋极化率为100%的半金属材料。自从de Groot预测了 NiMnSb的半金属性,半金属材料的研究便受到广泛的关注,其在自旋过滤器和传感器等方面有着潜在的应用价值。长久以来,在二维材料中追求可调控磁性是一个期待已久的目标。磁性原子的表面修饰及特定缺陷和边缘的引入是目前实现二维材料半金属性的常用方式,但是这些方法在实验上依然面临着很大挑战。寻找具有半金属特性、高居里温度和大磁晶各向异性能的实验可行二维材料对于下一代自旋电子学纳米器件的发展非常重要。本文基于密度泛函理论的第一性原理计算,预测了一系列二维拓扑绝缘体和半金属材料。我们系统地分析了拓扑性和半金属性的起源和调控,为实验上开展进一步研究提供了备选材料,为自旋电子学器件的设计提供了理论支持。研究所取得的主要结果如下:1.能带反转是拓扑相预测的一个重要现象,因此充分的理解能带反转对于拓扑绝缘体的设计和调控有非常重大的意义。我们通过定义了一种非常规的能带反转,预测了碘化的V族二元化物(ABI2)薄膜中的本征量子自旋霍尔效应,其最大体态带隙达到了 0.409eV,确保了该材料在室温下的应用。Z2拓扑不变量以及螺旋边缘态的计算进一步验证了拓扑性的存在。通过轨道分析,我们发现其拓扑非平庸态主要来源于px,y反键态轨道的能带反转。此外,我们发现其拓扑态可以通过应力和外电场进行调节,为操纵边缘态的自旋/电荷流提供了一种思路。这些发现不仅能够帮助我们理解功能化V族薄膜中量子自旋霍尔效应的起源,并且为其在自旋电子学中的应用提供了一个良好的平台。2.我们运用第一性原理探究了具有类黑磷结构的Bi(110)薄膜中可调的量子自旋霍尔态,其拓扑性对于外电场和应力都表现出了很好的鲁棒性。我们发现面内和面外应力均可有效地调控体系的带隙,但是,由于自掺杂现象的出现,单独的面内应力和面外拉力会明显限制体系的拓扑性。更有趣的是,双轴应力将诱导两种相互竞争的物理机制,其分别来源于键态-反键态与px,y-pz能带反转。同时,体系的量子自旋霍尔效应最高可以承受0.9V/A的外电场。而双层的Bi(110)薄膜在合适的面内应力下可以表现出非平庸的拓扑相。3.化学修饰对于设计新型二维拓扑绝缘体是非常重要的。尽管存在化学修饰对于实现量子自旋霍尔效应的理论预测,但是制备得到高质量的样品在实验上是非常具有挑战的,并且毒性也是一个不可忽视的要素。基于第一性原理,我们通过Z2拓扑不变量和螺旋边缘态预测了氨基修饰的Sb/Bi(111)薄膜中本征的量子自旋霍尔效应。SbNH2和BiNH2薄膜的体态带隙分别达到了 0.39eV和0.83eV,该带隙主要来源于Sb/Bi原子的px,y轨道。体系的拓扑性对于应力工程、电场、氨基旋转角度和氨基的修饰安排具有良好的鲁棒性,并且体态带隙可以得到有效地调控。在不破坏体系拓扑性的前提下,氢饱和的SiC(111)对于薄膜沉积是一种非常合适的衬底。4.由于较低的杂散场和良好的磁性鲁棒性,亚铁磁半金属性比铁磁半金属性在自旋电子学器件应用上更有前途,但目前二维的亚铁磁半金属材料仍缺乏研究。我们通过第一性原理计算在二维MXene材料Mo3N2F2中预言了亚铁磁半金属性的存在,蒙特卡洛模拟结果证实其居里温度可以达到237K,并且具有一个很大的磁各向异性能。亚铁磁耦合主要来源于不同Mo原子层间的巡游d电子的相互作用,这使得费米面处的自旋极化率达到了 100%,并且非导电通道的带隙达到了 0.47eV。材料的亚铁磁半金属性对于外加应力表现出了很好的鲁棒性。除此之外,我们发现不同的表面修饰会引发各种各样的磁学和电子性质。