气凝胶具有特殊织构、结构特性,被誉为21世纪最具发展前景的新型催化材料。ZrO₂-SiO₂复合氧化物具有许多优良的物理化学性质,近年来在催化领域的应用引起人们的特别关注。顺酐选择加氢反应可以生成一系列高附加值精细化工产品,所用催化剂、工艺条件不同会导致不同的产物选择性。因此进行顺酐选择加氢反应新催化体系——以ZrO₂-SiO₂复合氧化物气凝胶为载体负载镍催化剂的研究具有理论和实际意义。 本论文是在课题组前期工作基础上进行的。以廉价的无机锆盐——硝酸氧锆为起始原料,采用溶胶-凝胶法结合超临界流体干燥技术制备了ZrO₂-SiO₂复合氧化物气凝胶;以该气凝胶为载体,采用浸渍法制备了负载镍催化剂,主要研究载体、活性组分含量及催化剂的焙烧、还原条件对顺酐液相加氢活性及产物选择性的影响;对催化剂进行了最佳工艺条件选择;并进行了TPR,XRD,TEM的表征。主要研究结果如下: 1.以正硅酸乙酯和硝酸氧锆为原料,采用溶胶-凝胶法结合超临界干燥技术制备了ZrO₂-SiO₂复合氧化物气凝胶,并考察了其织构、结构特点。结果表明:采用该法制备的ZrO₂-SiO₂复合氧化物气凝胶具有较大的比表面积,形成了Si-O-Zr键,实现了SiO₂、ZrO₂在分子水平混合。 2.以上述ZrO₂-SiO₂复合氧化物气凝胶为载体采用浸渍法制备了ZrO₂-SiO₂复合氧化物气凝胶负载镍催化剂Ni/ZrO₂-SiO₂,考察了该催化剂的顺酐加氢性能。结果表明:在Ni/ZrO₂-SiO₂催化剂上,顺酐加氢产物中的GBL选择性明显提高,即锆作为载体引入催化剂导致GBL选择性增加,而与活性组分同时引入并无此作用。 3.采用TEM、TPR和XRD等表征手段,对比考察了Ni/ZrO₂-SiO₂催化剂与Ni/SiO₂催化剂的结构。结果表明:ZrO₂的引入提高了氧化镍在载体上的分散度,并增强了氧化镍与载体间的相互作用。尽管XRD分