【摘 要】
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甲烷干重整反应是一种能够同时将甲烷和二氧化碳转变为高利用价值的合成气（一氧化碳和氢气）的高温吸热反应,因此可以通过提高甲烷干重整反应的长期转化率来达到减少温室气体排放的目的。甲烷干重整反应需要催化剂参与才能进行,主要的催化剂有Ni基催化剂和贵金属催化剂。然而,Ni基催化剂存在积碳的缺点,如何实现Ni基催化剂在高温甲烷干重整反应中的高活性和高稳定性是目前的研究热点。本文通过第二金属改性的方法来提高N
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甲烷干重整反应是一种能够同时将甲烷和二氧化碳转变为高利用价值的合成气（一氧化碳和氢气）的高温吸热反应,因此可以通过提高甲烷干重整反应的长期转化率来达到减少温室气体排放的目的。甲烷干重整反应需要催化剂参与才能进行,主要的催化剂有Ni基催化剂和贵金属催化剂。然而,Ni基催化剂存在积碳的缺点,如何实现Ni基催化剂在高温甲烷干重整反应中的高活性和高稳定性是目前的研究热点。本文通过第二金属改性的方法来提高Ni基催化剂在甲烷干重整反应的催化活性和稳定性,分别是使用原子层沉积的方法将第二金属Fe包覆在Ni基催化剂上和利用共浸渍法和分步浸渍法合成NiMg催化剂,然后利用XRD、XPS、Raman、H2-TPR、CO2-TPD等表征手段对催化剂结构、催化性能、积碳、反应机理等进行了详细表征和分析。本文的具体研究内容如下:1.调控原子层沉积参数实现了Fe在Ni/Al2O3上的沉积,通过控制沉积循环数从而精确控制了Fe的沉积量。在72 h稳定性测试后,分析表征发现改性后的Fe-Ni催化剂积碳数量更少,且倾向于形成富氢的不定性积碳。通过表征发现,Fe增加了新的氧物种,能够吸附和活化二氧化碳,从而提高了Ni基催化剂的抗积碳能力。2.通过使用不同合成方法制备NiMg催化剂研究了NiMg不同构成对催化性能的影响。活性和稳定性测试证明通过共浸渍法合成的NiMg催化剂相较于分步浸渍法合成的NiMg催化剂和基样Ni催化剂来说,能够实现更高的活性和稳定性。通过表征证明了不同的第二金属Mg加入方法对催化剂表面碱性位点和结构具有重大的影响。
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