石墨烯透明导电薄膜的制备研究

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二维蜂巢状晶格结构的石墨烯具有优异的电学、光学、热学和机械等性能,有望取代传统电极ITO,成为新一代的透明电极。氧化还原法可以实现石墨烯的大批量制备,但是在此过程中会引入大量含氧官能团。传统的化学还原或热还原很难实现对氧化石墨烯(GO)碳结构的恢复。因此本论文设计用氢碘酸(HI)结合1100℃高温热处理的方法还原氧化石墨烯薄膜,最大限度的消除表面的含氧官能团,获得高导电石墨烯薄膜。本文首先通过温和加热和超声的方法制备表面缺陷较少,尺寸较大的氧化石墨烯片层。原子力显微镜(AFM)测试表明,所制得石墨烯的片层范围在几微米之间,厚度约为0.8nm;通过红外、X-射线衍射(XRD)、X-射线能谱(XPS)和拉曼曲线,证实了氧化石墨烯表面确实引入了大量的含氧官能团,一定程度上破坏了其规整结构;扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)照片显示石墨烯表面呈现出丝绸状的褶皱结构,并保有一定程度的规整性。采用真空抽滤法制备了一系列不同透过率的氧化石墨烯薄膜,将其转移压印到石英玻璃表面,分别通过1100℃高温(RGO1100℃)热处理和HI化学还原结合1100℃高温(RGOHI+1100℃)处理两种方法制备还原氧化石墨烯透明薄膜。紫外吸收光谱、拉曼光谱、XRD、XPS等测试结果显示RGOHI+1100℃层间距更小、I2D/ID+G更大、碳氧比更大,说明其表面结构恢复的更好。薄膜电性能测试结果显示相比于高温处理法,RGOHI+1100℃透明薄膜的导电率更高。RGOHI+1100℃透明薄膜在72%(550nm波长处)透过率下表面电阻为2400Ω/sq,而RGO1100℃薄膜在相同透过率下表面电阻为3600Ω/sq。这是由于化学还原结合高温处理法制备的石墨烯的还原程度较高,薄膜内的节点电阻较低导致的,同时也进一步佐证了结构表征的结果。
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