纳米TiO2的改性及光助催化分解环己烷研究

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提高半导体材料的量子效率及催化活性是污染控制化学领域研究热点课题。热处理,酸处理,碱处理及微波处理等是催化剂制备过程中的常用、有效的表面化学修饰改性手段。本文根据纳米材料的特点,通过对TiO2进行预处理来改变催化剂表面性质,达到抑制光生电子空穴对重新复合以及增加有效比表面积的目的,从而提高光催化剂的活性及量子效率。同时利用原位红外光谱等技术,选取气体环己烷作为目标物,在温和条件下考察其在改性TiO2表面发生光助催化分解的过程。把环己烷光催化降解效果,反应机制与催化剂的结构特性相关联,讨论其反应机理。通过研究深入了解改性TiO2的表面性质及其对催化效果的影响,得出了一些有创新意义的研究结果: 热处理温度是影响催化剂的表面结构及催化活性的的重要因素。400℃条件下热处理光催化剂具有最高催化活性是催化剂适宜的表面结构、晶相结构,吸光能力及晶化度等多种因素共同作用的结果;微波热处理和常规热处理制备SO42+/TiO2催化剂,不仅拓展了TiO2样品对光的响应范围,而且改善了TiO2光生电子和空穴的分离效率,提高了样品对氧物种的吸附,并促进了光生电子向吸附氧的传输。单纯微波辐射处理的TiO2表面产生适宜的表面态缺陷,浅度捕获迁移到表面上的光生电子和空穴,抑制电子空穴的复合发生,提高总的光量子效率。 通过原位红外技术,观察到改性处理的TiO2氧化环己烷的主要产物是CO2和H2O,同时捕捉到了中间产物CO以及乙酸,提出了环己烷光催化降解的可能机理;酸处理改性的TiO2,表面增加的酸性中心可能为CO产生的活性位;酸处理,微波处理及混合处理方法得到的催化剂在反应过程中不生成使催化剂稳定性降低的羧酸盐。
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