多孔分子筛材料由于具有大的比表面积和规整的孔道结构以及可调控的活性中心,在气体分子吸附和分离等多个领域具有广泛的应用前景。其中气体分子扩散行为将直接控制和影响催化剂的催化转化性能,因此,在微观尺度下研究分子筛孔道中小分子气体的扩散机制对于设计高性能分子筛催化剂具有重要的理论意义和现实价值。本论文采用蒙特卡洛和分子动力学模拟结合的理论方法,系统地研究了新型SSZ-27分子筛限域孔道中几类小分子的吸附和扩散行为,并取得了一些创新性成果。主要研究内容如下:（1）SSZ-27分子筛中CO2和H2的扩散行为研究。SSZ-27是由Stef等人开发的一种具有八元环直孔道的“心形”分子筛,本论文采用分子模拟系统地研究了客体分子（CO2和H2）在SSZ-27分子筛中的吸附和扩散行为。首先采用蒙特卡洛（MC）模拟系统地研究了 SSZ-27中客体分子的吸附性质:吸附密度分布图阐明了“心形”笼状口袋对CO2具有较强的吸附作用,而对于H2吸附能力较弱。当体系含有阳离子（Na+、K+和Cs+）时,阳离子附近出现了新的CO2分子强吸附位点,并且离子不同,吸附强度也不同。然后基于分子动力学（MD）模拟,发现纯硅的SSZ-27中H2和CO2的扩散选择性为36;落位在八元环孔道的Na+离子与CO2之间的强相互作用产生“门控效应”,造成其扩散能力急剧下降;而Na+离子对分子尺寸较小的H2的扩散行为几乎没有影响,因此H2/CO2的扩散选择性急剧上升。进一步还研究了 Na+、K+和Cs+离子对H2/CO2选择性上的影响,得出二者选择性遵从Na+>K+>Cs+的结论。本工作基于分子筛构型以及离子效应揭示了 Na-SSZ-27分子筛良好的H2/CO2吸附选择性微观机制,并结合门控效应进一步阐释了扩散选择性的微观机理,为该分子筛在煤制氢工业中氢气纯化等领域提供了理论指导。（2）SSZ-27分子筛限域空间H2纯化研究。基于蒙特卡洛模拟研究了 H2、CO、N2以及CH4在SSZ-27中的吸附性质,其中吸附密度图展示了 SSZ-27的“心形”笼状口袋对CO、N2和CH4强吸附能力,而对H2的吸附能力较弱。分子动力学研究发现纯硅SSZ-27分子筛中CH4（动力学直径较大）扩散系数较小;而H2（动力学直径较小）能在SSZ-27中自由扩散,从而表现出较好的H2/CH4扩散选择性。接下来,进一步探究了不同阳离子（Na+、K+和Cs+）交换的SSZ-27 对 CO、N2、CH4 和 H2 的扩散行为的影响机制。阳离子的加入使得八元环孔道扩散空间减少,对CO和N2产生了位阻效应,从而导致客体分子扩散速度下降,因此显著提高了 H2/CO以及H2/N2的选择性。最后,本文还研究了离子落位对这三种气体扩散行为的影响,发现当阳离子处于八元环孔道附近时,CO、N2的扩散速度最小。综上所述,Na-SSZ-27分子筛具有良好的H2/CO、H2/N2以及H2/CH4选择性,在工业氢气提纯等领域具有潜在的应用前景。