铁系化合物/泡沫金属上的原位生长及电化学水分解

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目前,对化石燃料需求的快速增长不仅造成了能源危机,同时也不可避免的带来了环境问题,例如全球变暖和雾霾天气等,因此有必要开发和利用新型可再生清洁能源。氢被认为是一种清洁、高效的可再生能源。电化学水分解是一种有效的、可持续的制氢技术。产氢(HER)和产氧(OER)是两个重要的半反应,其催化剂主要以贵金属Pt、RuO2为主,但是贵金属储量有限导致价格昂贵,同时其活性及稳定性并不理想,因此发展高性能、低成本的HER、OER催化剂是我们面临的挑战。基于以上分析,我们在泡沫金属(泡沫镍NF、泡沫铜CF)基底上原位生长铁系(硫、磷、氮)化物,它具有多孔、高导电性的优势,能够为离子传输提供通道,因此具有很好的HER、OER催化活性。本论文的主要研究内容分为以下三个部分:1、通过一步水热法在泡沫镍表面原位生长纳米棒外延生长的纳米片结构的Ni3S2(Ni3S2/NF),这种特殊的三维结构Ni3S2可以提供丰富的催化活性位点,而Ni3S2和泡沫镍的紧密接触可以提高其电化学稳定性。实验结果进一步表明Ni3S2中存在的硫空位能够调节表面的电子结构,因此提高了催化活性。作为非贵金属HER催化剂,Ni3S2/NF与20%Pt/C催化剂相比,具有相接近的起峰电位、较小的Tafel斜率及优异的循环稳定性。2、以包覆氮掺杂碳的泡沫镍(NF@NC)为基底,先采用水热法制备NiCo2O4/NF@NC复合材料,再进一步磷化后得到氮掺杂碳包覆的镶嵌结构的NiCoP/NF@NC。作为HER、OER双功能催化剂,具有与20%Pt/C、RuO2商业催化剂相接近的起峰电位,同时具有较小的Tafel斜率及优异的循环稳定性。3、采用水热法结合氮化过程在包覆了碳的泡沫铜上生长NiN和CoN两种氮化物,制备了三维片层镶嵌结构的NiCo/CF@NC复合材料。三维片层结构能够提供大量的活性位点,既有很好的HER性能又有很好的OER性能,并将催化剂进行全解水的组装测试,其性能优于Pt/C和RuO2催化剂的全解水性能并具有很好的循环稳定性。
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