【摘 要】
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随着人口的快速增长和工业的迅速发展,化石燃料的消耗正在以前所未有的速度大幅增加。因此,人们正在不断地寻找可再生的清洁替代能源,以及有效提取能源的新方法。氢能因其极高的能量密度和无污染的副产物而被认为是未来可持续能源体系中最有前途的能源载体。以电和太阳光作为能量驱动,利用催化剂作为中间媒介将太阳能转换为氢能是未来制氢的主流趋势。因此,寻找高效、稳定且廉价的催化剂材料已成为氢能开发的重中之重。过渡金属
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随着人口的快速增长和工业的迅速发展,化石燃料的消耗正在以前所未有的速度大幅增加。因此,人们正在不断地寻找可再生的清洁替代能源,以及有效提取能源的新方法。氢能因其极高的能量密度和无污染的副产物而被认为是未来可持续能源体系中最有前途的能源载体。以电和太阳光作为能量驱动,利用催化剂作为中间媒介将太阳能转换为氢能是未来制氢的主流趋势。因此,寻找高效、稳定且廉价的催化剂材料已成为氢能开发的重中之重。过渡金属磷化物由于低的析氢过电位、可调的电子结构、高的电导率和低廉的价格等,使得其在催化分解水制氢中有望替代贵金属。尤其是CoxP,不仅是电催化析氢（HER）的高效催化剂,同时也是光催化HER的优异催化剂,其表面的H2解吸自由能甚至要低于贵金属Pt。但其整体水分解性能却难以满足当前需求。因此,本文通过形貌调控、异质结构建等方法,制备了一系列催化剂以改善其相应的HER性能,同时对催化剂的形貌、结构、催化性能和稳定性进行表征和测试,进而深入探究催化性能增强机理,主要包括以下工作:（1）以导电性良好的泡沫镍（Nickel foam,NF）为基底,采用水热法和电沉积法制备了CoxP QDs-Mo S2@Ni3S2/NF异质结。通过XRD、SEM、TEM、Mapping以及XPS等表征证明了CoxP QDs-Mo S2@Ni3S2/NF多元异质结的成功制备;由电化学测试结果可知,CoxP QDs-Mo S2@Ni3S2/NF电催化剂在碱性电解质中,仅需54m V的过电位就可达到10 m A cm-2的电流密度（HER）,仅需207 m V的过电位就能达到100 m A cm-2的电流密度（OER）;全解水产生10 m A cm-2的电流密度仅需要1.39 V的槽压,且经过24 h的电解水测试后,仍能保持良好的催化活性和结构稳定性。Ni3S2、Mo S2和CoxP QDs的协同作用、Mo S2纳米片边缘暴露的S原子以及混合价态的Ni3+/Ni2+和Co3+/Co2+为全解水提供了大量的活性位点,因此,CoxP QDs-Mo S2@Ni3S2/NF表现出优异的电催化全解水性能。（2）为了探究片状形貌的CoxP与双金属硫化物的催化性能,采用两步水热和电沉积法制备了CoxP/Ni Co2S4/NF催化剂。通过电化学测试确定了CoxP最佳沉积参数,合适的沉积参数不仅可以形成良好的纳米片形貌,还可以在纳米棒的间隙处均匀地沉积CoxP纳米片,有利于纳米棒之间电荷的传输。CoxP/Ni Co2S4/NF展现出了优异的催化性能,在1 M KOH中达到100 m A cm-2时所需的HER和OER过电位分别为315 m V和411 m V;在碱性水电解槽中,在1.6 V的外加电压下,非贵金属CoxP/Ni Co2S4/NF可连续24 h产生H2和O2。有序的纳米异质结构、优异的电荷传输能力以及Co3+阳离子具有更多的八面体活性位点使得CoxP/Ni Co2S4/NF表现出优异的电催化全解水性能。（3）为了改善CoxP的光催化性能,采用高温烧结-旋涂-水热-电沉积法制备了CoxP/Zn O/La Cr O3-FTO异质结。首先通过高温锻烧制备了La Cr O3粉末,随后将La Cr O3溶液旋涂于FTO玻璃上形成薄膜,通过水热法生长Zn O纳米棒,最后通过电沉积得到绒球状CoxP。研究结果表明CoxP/Zn O/La Cr O3-FTO的产氢速率为～3911.1μmol/m~2·h,相较于La Cr O3提升了约10倍,相较于Zn O提升了约12倍,全解水产氢和产氧速率分别高达～2418.1μmol/m~2·h和～1185.9μmol/m~2·h,并且在24 h的测试下保持良好的稳定性。其中带隙较窄的La Cr O3可以拓宽太阳光的吸收范围,提高太阳能利用率;形成的Zn O/La Cr O3异质结具有合适的能级结构,可以有效提高光生载流子的分离和迁移效率;CoxP助催化剂则可以为载流子的迁移提供更多的途径,降低氢气的析出能垒,增加HER过程中H+与电子的接触;而在测试中也发现FTO具有较好的OER助催化性能,使得O2的析出阻力减小。因此CoxP/Zn O/La Cr O3-FTO表现出优异的光催化全解水性能。
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