【摘 要】
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甲烷脱氢芳构化制芳烃为甲烷直接利用提供了新途径。本论文对无氧条件下甲烷在Mo/HZSM-5催化剂和助催化剂M(Cu、W、Zn、Ni、Cr)促进的Mo-M/HZSM-5催化剂上的活化及催化转化过
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甲烷脱氢芳构化制芳烃为甲烷直接利用提供了新途径。本论文对无氧条件下甲烷在Mo/HZSM-5催化剂和助催化剂M(Cu、W、Zn、Ni、Cr)促进的Mo-M/HZSM-5催化剂上的活化及催化转化过程进行了研究,并使用TPD-MS、XPS、TPR、IR、TG、TPO和异丙醇分解等手段,对催化剂的酸性质、表面性质、还原性能、结碳性能等方面进行了详细考察,具体内容及结果如下:一、甲烷在Mo/HZSM-5催化剂上无氧脱氢芳构化研究通过采用不同载体、不同制备方法以及反应条件、预处理条件等的系统考察,发现无氧条件下的甲烷芳构化反应中,金属钼元素、分子筛的孔道结构和酸性是关键因素。载体试验表明,HZSM-5分子筛是甲烷无氧芳构化反应的优良载体;催化剂的BET表面积及酸性随催化剂上Mo含量的增加而降低。本试验表明HZSM-5分子筛上担载量为3.5%时活性最佳;降低空速和适度提高温度均有利于甲烷无氧芳构化反应活性的提高。空速实验表明,甲烷芳构化具有明显的诱导期,且C2烃可能是甲烷芳构化反应的初始产物。研磨法制备的催化剂与浸渍法制备的催化剂相比较具初始性高,但失活快,催化剂再生能力差。XPS测试表明,研磨法制备的催化剂钼组分大部分落位于载体的表面部位,而浸渍法制备的催化剂钼组分则大部分分散于分子筛的孔道内。由
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