【摘 要】
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无机卤素钙钛矿因具有光学带隙可调、发光峰窄、高荧光量子产率等优异的性能而逐渐成为光电器件领域的研究热点,特别是在发光二极管(LED)方面取得了快速的进展。然而,钙钛矿薄
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无机卤素钙钛矿因具有光学带隙可调、发光峰窄、高荧光量子产率等优异的性能而逐渐成为光电器件领域的研究热点,特别是在发光二极管(LED)方面取得了快速的进展。然而,钙钛矿薄膜的光学性能仍需要提高,LED器件光色不稳定的情况还没有得到抑制,钙钛矿发光的物理机理也值得深入探究。为了解决这些问题,本论文围绕着无机钙钛矿在LED器件领域的应用这一中心,从材料工程、工艺优化、器件物理分析等几个基本点着手,进行了一系列详细的探讨与研究,成功制备了高效稳定的红绿蓝三色钙钛矿LED器件。在这个过程中,本论文主要使用了扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、X射线多晶体衍射仪(XRD)和二维掠入射X射线衍射技术(GIXRD)对钙钛矿的晶体结构、生长取向和薄膜形貌进行了分析;使用了荧光光谱(PL)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)对钙钛矿的能级和光学特性进行了研究;使用了时间分辨荧光光谱(TRPL)和瞬态吸收光谱(TA)对钙钛矿薄膜内部的相分布和载流子复合、输运情况进行了分析。具体来讲,本文工作主要包含以下几个方面:1.从钙钛矿结晶动力学角度出发,向钙钛矿Cs Pb Br3前驱体中引入适量的硫代甜菜碱(SB3-10)。利用SB3-10与Cs Pb Br3中阳离子的相互作用,优化了晶体生长过程,细化了晶粒,使得钙钛矿薄膜表面致密平滑。同时,残留的SB3-10分子附着在晶粒表面,减少了表面缺陷态密度,从而减小了载流子非辐射复合的几率,提高荧光量子产率PLQY。在此基础上,制备的绿光LED器件的性能得到了提高,最高外量子效率(EQE)从0.35%提升至2.3%。2.本实验创造性地将苯乙胺氢溴酸盐(PEABr)和N-(2-溴乙基)-1,3-丙二胺二氢溴酸盐(NPABr2)这两种配体结合起来,并遵循二维(2D)钙钛矿的策略,构建了纯溴蓝光钙钛矿薄膜。并且详细分析了该新型蓝光钙钛矿薄膜内部2D相分布与载流子动力学过程。基于这种双配体协同效应,制备的蓝光LED器件显示出了较好的光电性能,最高亮度为1200 cd m-2,最高EQE为2.62%,并且具有8.8 min的T50寿命。更加重要的是,器件在不同驱动电压持续工作,都能保持很好的光色稳定性。3.采用一种导电的短链双齿配体:L-苯丙氨酸(L-PHE)来部分替代油酰胺(OLA)和油酸(OA),进而制备高质量的Cs Pb I3量子点。优化后的Cs Pb I3量子点缺陷减少,荧光量子产率接近100%,高温和大气环境稳定性也有了明显的改善。再结合合理的器件结构,将红光钙钛矿LED器件的最高EQE提高到10.21%,其电致光谱也较稳定。
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