论文部分内容阅读
本论文充分利用氧阴极还原反应的各种产物如H2O2、OH-、H+,通过电化学方法的驱动,构建了一个低能耗CO2捕集及回收工艺和一个烟气SO2绿色转化工艺,解决了传统环境电化学工艺中由于电解水副反应而引起的高能耗以及二次污染问题,实现大气中CO2和烟气中SO2的减排。利用阴极生成的OH-离子和阳极生成的H+离子,构建CO2捕集及回收工艺。考察了在阴极水还原和阴极氧还原反应中,该工艺在不同电流密度下的槽电压、能耗和空气CO2捕集量。同时考察了在不同O2、空气(除CO2和H2O)和空气(没有除CO2和H2O)三种气氛中,该工艺在同一电流密度下的槽电压、能耗和空气中CO2捕集量。结果表明,在槽电压为2.2V的条件下,近似认为阴极水还原反应不发生。在电流密度为0.250mA cm-2和0.500mA cm-2条件下,阴极氧还原的能耗都比阴极水还原反应的能耗低,两者捕集CO2含量相近,且阴极氧还原的槽压低于2.2V。在电流密度为0.500mAcm-2的条件下,在O2、空气(除CO2和H2O)和空气(没有除CO2和H2O)三种气氛中,槽电压均为2.1V,能耗均为30.24J,捕集CO2含量几乎相等。因此可在较低的槽电压U=2.1V条件下,进行大气中CP2的有效捕集和回收。利用阴极生成的OH离子、H2O2和阳极生成的H+离子,构建了一个烟气SO2绿色转化工艺。考察了电化学产生的OH离子、H2O2和H+离子的生成情况,烟气中O2的作用,烟气吸收过程的pH变化行为,施加的电流密度的影响,溶液初始pH的选择和烟气中CO2的影响。结果表明,阴极产生的OH离子可以用于清除SO2吸收、氧化时所释放的H+离子和CO2吸收时所释放的H+离子。H2O2和烟气中O2的可以使SO2快速氧化为SO42-。同时阳极产生的H+离子可以制备NaHS04。在恒电流密度条件下,烟气在吸收过程中的pH变化出现一个暂态阶段(0-20分钟)和一个稳态阶段(20-60分钟)。在pH5.0-6.0范围内,烟气中CO2对烟气SO2吸收过程的影响相对较小。在初始pH为6.0的溶液中,SO2吸收效率可达98.4%以上。当初始溶液pH为6.0,SO2吸收效率达98.4%时,获得Na2SO4的含量约为5.62mM, NaHSO4含量约为0.837mM。因此该工艺可以实现烟气中SO2在水溶液中的连续、高效吸收和快速氧化,并将SO2转化为Na2SO4产品以及具有经济价值的NaHSO4)产品,从而实现了烟气中SO2的绿色转化。