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CO2是最主要的温室气体,其含量的增加会导致全球变暖,严重影响地球的生态环境和人类的生存环境,因此CO2的封存就显得尤为重要。水合物法封存CO2的技术因其工艺简单、无污染、腐蚀小且便于运输和储存,受到广泛关注,而CO2水合物的快速生成是目前CO2储存、分离和输送研究的热点之一。但CO2水合物的气体储藏量小、生成速率慢、稳定性差等问题,又制约其工业应用。为了解决这些问题,本文深入研究了机械和化学手段对CO2水合物生成过程的强化作用。本文主要利用自吸式搅拌反应釜和化学添加剂来促进CO2水合物的生成,分别研究了自吸式搅拌反应釜、表面活性剂(十二烷基硫酸钠和十二烷基苯磺酸钠)和纳米流体(Si02、Ti02、多壁碳纳米管)对C02水合物生成的诱导时间、气体消耗量及气体储藏量的影响。主要得出以下几点结论:提高自吸式搅拌杆转速,降低初始温度和提高初始压力能够有效促进CO2水合物生成。随着自吸式搅拌杆转速从0rpm增加到800 rpm,CO2水合物生成诱导时间从261分钟缩短到24分钟;随着温度自278.35 K降至274.15 K,溶解的CO2的摩尔质量从0.18 mol增加到0.25 mol;初始压力的提高有利于水合物成核,随着初始压力从2.09 MPa升至6.02 MPa,CO2水合物生成诱导时间从185分钟缩短到51分钟,气体储藏量从41.38 V/VH增加到140.94V/VH;自吸式搅拌是将搅拌和鼓泡增大气液接触面积,强化气液传质的两种方式结合在一起,可以极大地缩短水合物生成的诱导时间,提高水合物的生成速率,同时可以通过搅拌和气泡流动及时移走水合物生成过程的反应热。表面活性剂(十二烷基硫酸钠和十二烷基苯磺酸钠)可以有效地缩短CO2水合物生成诱导时间,增强CO2水合物的稳定性,但对CO2水合物生成的气体消耗量和气体储藏量没有明显的促进作用。在274.15 K和5.0 MPa条件下,在纯水、0.5 g/L十二烷基硫酸钠(SDS)和0.3g/L十二烷基苯磺酸(SDBS)溶液中测得CO2水合物生成的诱导时间分别为50分钟,35分钟和35分钟。在纯水、SDS和SDBS水溶液中CO2水合物的最大气体气体储藏量分别为89.62 V/VH,92.67 V/VH和92.62 V/VH,表面活性剂并不能增大CO2水合物的气体储藏量。测得在纯水、0.3g/LSDS溶液和0.5g/LSDBS溶液中生成的CO2水合物的分解时间分别为148分钟,276分钟和230分钟,结果表明表面活性剂能够增强CO2水合物的稳定性,且SDS的效果更显著;SDS和SDBS能够降低溶液的表面张力促进气体溶解和水合物成核,同时降低水合物分子间的粘附力,进而促进水合物快速生成。纳米流体能够降低CO2水合物生成的诱导时间,但对气体消耗量和气体储藏量没有明显的影响。在同样的实验条件下测得SiO2、TiO2和多壁碳纳米管(MWNTs)纳米流体中CO2水合物生成平均诱导时间分别为15分钟,20分钟和11分钟,小于同样条件下SDS和SDBS溶液中的50分钟;三种纳米流体中CO2水合物生成的气体消耗量和气体储藏量均和纯水接近,说明单一纳米流体对CO2水合物生成的气体消耗量和气体储藏量没明显的影响;纳米流体可以增加溶液的导热系数,提高水合物生成过程中的热传导速率,同时增强系统气液传质,强化CO2水合物成核过程。