碳纳米管是纳米家族的重要成员之一，具有独特的一维结构、优异的物理化学性质，在电子器件、复合材料、航空航天等领域有着广泛的应用前景。目前碳纳米管的应用研究尚处于实验室水平，离实际应用还有一定的距离。碳纳米管的结构不可控性是制约其在纳米技术上应用的关键，而碳纳米管的微小尺寸则是其在宏观应用上的瓶颈。因此，本论文围绕“碳纳米管及其宏观体的可控制备、表征和性能研究”开展工作，并取得以下结果。　　 利用氢气在碳纳米管生长过程中的原位选择性刻蚀作用，改进了流动催化剂法，以超低流量甲烷为碳源、以高流量氢气为载气，选择性制备出一系列纯度在95％以上、直径分别分布在1.3±0.2、1.6±0.2、1.7±0.2、1.9±0.2和2.1±0.2nm范围内的单壁碳纳米管，且金属型单壁碳纳米管主要富集在直径为1.3±0.2 nm的样品中，从而初步实现了单壁碳纳米管的直径在1.3～2.1nm范围内大致可控及金属/半导体型单壁碳纳米管的择优生长。　　 在流动催化剂法制备碳纳米管的基础上：(i)通过在反应系统里增设多孔滤膜，原位组装出由成百上千张单壁碳纳米管薄膜逐层堆积、厚度可达几个毫米量级的书状宏观体，并且通过控制载气流量和碳管生长速率可在0.2-50μm的范围内调节单层单壁碳纳米管薄膜的厚度；(ii)通过优化工艺参数，直接合成出长度可达65 cm的单壁碳纳米管绳状宏观体，从而实现了两种碳纳米管宏观体的原位组装。另外，研究发现单壁碳纳米管书状宏观体可直接作为滤膜用于化学分离，并具有高效的分离能力，能够充分过滤出水溶液中的有机染料分子，从而使碳纳米管的优异性质在宏观尺度得以应用。　　 改进了氢电弧法，以二水甲酸镍为催化剂前驱体，在高电流条件下制备出纯度在90％以上、直径分布较窄(内径为1.32-2.81 nm，外径为1.98-3.47 nm)的双壁碳纳米管，且该双壁碳纳米管抗氧化温度高达800℃，远高于其他方法所制备的双壁碳纳米管，从而实现了高热稳定性双壁碳纳米管的制备。另外，通过研究双壁碳纳米管在不同氧化温度处理后的结构演变，发现在650℃时双壁碳纳米管仍能保持其原有的完整结构，并且产物中单壁碳纳米管含量急剧减少，所以利用热稳定性不同可分离获得含量更高的双壁碳纳米管。　　 在不添加任何额外碳源的条件下，通过快速挥发二茂铁和硫粉的混合物，大量制备出分散性好、表面洁净、中空管腔大、长度在0.2-3.5μm之间的短叠杯状碳纳米管，并且通过超声、磁分离及酸处理的手段对原始产物进行了纯化而获得了两端开口的短叠杯状碳纳米管。另外，通过原位测量单根叠杯状碳纳米管的电学性能，发现叠杯状碳纳米管具有半导体类型的电子输运特性和能带为～0.44 eV，其半导体型特性源于与碳管轴呈一定夹角的石墨烯杯层层套叠堆积而成的独特结构。　　 用二茂铁既作碳源又作催化剂前驱体，通过控制二茂铁的挥发温度在60～110℃、110～130℃、130～160℃和160～400℃，依次制备出铁纳米颗粒粘附的单壁碳纳米管、碳包覆的铁纳米颗粒、铁纳米颗粒修饰的多壁碳纳米管和铁纳米线填充的多壁碳纳米管等多种铁磁性碳纳米结构，并且磁性能研究表明这些碳纳米结构都具有较强的矫顽力，从而实现了铁磁性碳纳米结构的选择性制备。铁纳米颗粒修饰的多壁碳纳米管中的铁纳米颗粒被石墨层完全包覆、并被牢固地“焊接”在碳管外表面上，与通过后处理技术(如表面修饰法)获得的多壁碳纳米管/磁性纳米颗粒复合材料有着本质区别。研究发现，通过控制硫的含量，多壁碳纳米管表面修饰的铁纳米颗粒的平均直径可分别控制为5、10和42 nm，其中平均直径为5 nm的铁纳米颗粒修饰的多壁碳纳米管具有较小的矫顽力、较大的磁饱和强度及良好的溶解性，并且在溶液中很容易被外界磁场分离，是一种理想的磁性催化剂载体。