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水稻土砷污染可以通过水稻富集累积严重威胁人类健康,且我国农田砷污染面积较大严重制约了大米产品安全。大量研究证实,水稻土水淹管理是导致水稻土砷释放和水稻对砷富集累积的关键环节。无定型铁是砷的最大吸附载体,水稻土无定型铁的还原溶解是导致砷释放的主要机制之一。氨氮是水稻土施肥过程中常用的一种肥料,有研究表明水稻土在水淹厌氧条件下存在氧化氨氮耦合铁还原的反应,即Feammox过程。砷污染水稻土中无定型铁矿物的还原会引起砷的释放还原,因而研究氨氮的加入对砷的迁移转化的影响有十分重要的意义。 本研究采用砷污染水稻土作为研究材料,利用富集培养液富集培养土壤微生物,并剥离土壤培养,以便探讨含砷水铁矿发生“Feammox”反应引起砷的释放,在此基础上对铁矿物进行表征分析。此外,水淹缺氧条件下水稻土在不同氨氮浓度处理下对无定型铁结合态砷的影响进行探讨研究。研究表明: (1)水铁矿对溶液中总砷的吸附效果证明水铁矿对砷(V)的吸附能力优于砷(III),且在施加铁矿物时,溶液中砷(V)比砷(III)的下降幅度更大。溶液中“Feammox”过程可以导致铁矿物中铁(III)还原而驱动砷释放,且空白+2mM NH4+-N处理促进了“Feammox”反应,有利于铁(III)还原以及相应地砷浓度提高,溶液总砷、砷(V)和砷(III)分别为0.628、0.353和0.275μmol/L。红外光谱结果显示铁矿物呈现As-O吸收峰,证明铁矿物与砷相互反应,并促进了砷的吸附与释放过程;XRD分析结果显示相比于原水铁矿,经 NH4+-N处理后水铁矿出现铁砷化合物特征峰;扫描电镜分析结果显示经NH4+-N处理后水铁矿呈现出规则的外貌,表面颗粒较为分散有序,表现出多孔性和连续性等特点。 (2)施加NH4+-N处理后,水稻土氧化还原电位(Eh)下降和pH提高,且NH4+-N浓度下降的同时,水稻土NO3--N、NO2--N和盐酸提取铁(II)浓度提高,溶液中总砷浓度提高,相比于低NH4+-N浓度(0mM NH4+-N)处理,中NH4+-N浓度(2mM NH4+-N)处理土壤砷释放量显著增大,为8.79μg/L,增长了66.48%。此外,中NH4+-N浓度处理的水稻土中均具有显著较低的盐酸提取态砷和F3(无定形铁结合态砷)(p<0.05),分别为0.497和13.89mg/kg。证明水稻土中“Feammox”过程可以引起水稻土无定型铁还原溶解而驱动砷释放。 (3)异化铁还原菌对铁的生物还原过程起重要作用,如地杆菌属、希瓦氏菌属、厌氧黏细菌;它们能以有机质为电子供体还原铁(III)为铁(II)。铁轮反应中一些异化铁还原菌能以氨氮为电子供体将铁(III)还原为铁(II),且之前的研究表明与铁轮反应相关的异化铁还原菌包括微酸菌属、地杆菌属、希瓦氏菌属等,其中一些菌种的丰度与氮动力学显著相关。