河水中痕量药物卡马西平的光催化降解特性研究

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随着我国科学领域技术的进步,现有的药品种类也越来越丰富。新型药品为人类的生活提供便利和保障,但同时也对环境生态安全构成了威胁。医药类活性物质(PhACs)被大量排放和遗弃,通过各种方式进入到水环境中,长时间作用下会影响动植物甚至损害人类健康,带来无法预知的影响。因此,环境中的药物化合物的去除,已成为环境领域的研究热点之一。光催化氧化是一种经济高效降解技术,具有反应条件温和、二次污染小、运行成本低的特点,研究低能耗的光催化技术对消除水环境痕量药物污染和保护生态环境有重要意义。目前降解PhACs的研究多数采用纯水水样,对于实际水体中PhACs的降解反应机理探究则较少。因此,本研究以碘稼灯和太阳光作为反应光源,以水中频繁检测出的卡马西平(CBZ)作为降解对象,考察了河水中固体悬浮物(SS)、无机盐(IS)离子以及溶解性有机物(DOM)等对光催化反应的影响。同时,由于粉末状催化剂在使用中较难回收,所以实验制备负载型催化剂。在流动水体中降解CBZ,分析流速与循环次数对CBZ光催化的影响。研究成果归纳如下:(1)UV-vis DRS、光电流测试、XRD、SEM和BET等进行表征,分析表明:20:1的ZnIn2S4/g-C3N4的光催化活性强于纯ZnIn2S4,ZnIn2S4与g-C3N4形成的异质结加速了电子-空穴对的分离并抑制其复合,且复合后的催化剂中孔和比表面积有明显增加。(2)在碘稼灯的照射下复合光催化剂ZnIn2S4/g-C3N4具有光催化活性,碘稼灯辐射90min时,75mg/L的ZnIn2S4/g-C3N4(20:1)将浐河水样中初始浓度为100μg/L的CBZ完全降解。在太阳光的照射下,125mg/L的20:1ZnIn2S4/g-C3N4为最佳投加量和最优复合比。两种实际水样(浐河水、灞河水)中SS、IS、DOM三种水质参数对CBZ的光催化降解均有不同程度的抑制作用,河水中光催化降解CBZ的过程遵循一级反应动力学;河水水质参数对催化剂活性的影响顺序为DOM>IS>SS,过滤后河水中CBZ的光催化速率常数比原水提高13倍;催化剂投加量为125mg/L和太阳照射240min下,100μg/L的CBZ被完全降解。(3)太阳光下CBZ降解要慢于碘稼灯下,主要是因为ZnIn2S4/g-C3N4催化剂对于不同波长光源的吸光度不同。此外,碘稼灯光源距离反应液面近且光强稳定,太阳光光强不稳定且弱于碘稼灯光强。(4)催化剂粉末用磷酸二氢铝粘结于浮石上,0.5%负载率的ZnIn2S4/g-C3N4/浮石对800mL100μg/L CBZ水样的降解效率最佳,具有易回收,耐水性强的优点;太阳光下反应480min、流速为5mL/min时水循环4次的降解率最高,降解率和矿化率分别为86.39%和43.9%。该研究主要是对碘稼灯和太阳光下ZnIn2S4/g-C3N4光催化降解河水中的CBZ进行初步探索,并对影响光催化效果的一些因素进行了考察,对去除水中难降解有机物以及深度净化水体有一定的参考意义;ZnIn2S4/g-C3N4/浮石可在流动态水体中循环降解CBZ,为光催化剂在实际水体中降解痕量药物的应用提供了理论依据。
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