【摘 要】
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近年来,全无机钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）因其优异的光、热稳定性受到广泛关注。但是实现全无机PSCs商业化应用,仍面临一些瓶颈问题,一方面由于全无机钙钛矿结晶质量较差导致相应全无机PSCs的光电转化效率（Power Conversion Efficiency,PCE）较低,另一方面全无机钙钛矿在高湿度环境下易从具有光学活性的黑相变为非钙钛矿的黄相,致使
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近年来,全无机钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells,PSCs）因其优异的光、热稳定性受到广泛关注。但是实现全无机PSCs商业化应用,仍面临一些瓶颈问题,一方面由于全无机钙钛矿结晶质量较差导致相应全无机PSCs的光电转化效率（Power Conversion Efficiency,PCE）较低,另一方面全无机钙钛矿在高湿度环境下易从具有光学活性的黑相变为非钙钛矿的黄相,致使PSCs的性能退化。为了解决这些问题,本文提出了一种新颖且有效的方法,即二维钙钛矿基底辅助生长法（2D perovskite substrate assisted growth/2D-PSAG）,在具有低表面粗糙度、合适浸润性的PEA2Pb I4二维钙钛矿基底上沉积Cs Pb I3钙钛矿薄膜,以调控并改善Cs Pb I3钙钛矿的结晶质量和相稳定性,改善钙钛矿与空穴传输材料P3HT之间的能级匹配。综合2D-PSAG方法在界面修饰、结晶调控、晶相调控和能级调控等优势,旨在提高全无机PSCs的光电转化效率和稳定性。具体工作如下:（1）2D-PSAG方法制备高品质梯度相变型Cs Pb I3钙钛矿薄膜采用2D-PSAG方法,在PEA2Pb I4二维钙钛矿基底上制备高结晶质量的Cs Pb I3钙钛矿（PVK-PH1）薄膜。相比于传统方法制备的Cs Pb I3钙钛矿薄膜（control）,PVK-PH1薄膜的结晶质量更高,更加均匀致密且无针孔,表面粗糙度从5.211 nm降至4.208 nm。在Cs Pb I3钙钛矿薄膜的结晶过程中,PEA+自下而上扩散进入钙钛矿薄膜中,且呈梯度分布。这些有机阳离子位于晶界和亚晶界中,对钙钛矿晶格具有挤压作用,使Cs Pb I3钙钛矿发生一定程度的相变,呈现出自下而上的γ-β的梯度相分布。这种梯度相分布改善了钙钛矿与P3HT的能级匹配,更有利于空穴的传输和抽取。同时,有机阳离子能够与钙钛矿晶格相互作用,通过位阻效应抑制[Pb I6]4-八面体扭曲,提高了钙钛矿的相稳定性。因此,2D-PSAG方法同时改善了钙钛矿薄膜的结晶性、能级匹配度和相稳定性,基于此方法有望同时提高全无机PSCs的PCE和稳定性。（2）基于2D-PSAG方法制备高效稳定的Cs Pb I3基PSCs采用2D-PSAG方法制备了器件结构为“FTO/Ti O2/PVK/P3HT/Ag”的Cs Pb I3基PSCs。由于Cs Pb I3钙钛矿薄膜质量的提高以及与P3HT能级匹配度的改善,器件的缺陷态密度降低,从最初的2.09×1016cm-3降低至1.84×1016cm-3,有利于降低载流子间的非辐射复合;并且器件的空穴迁移率得以提升,从最初的1.43×10-5cm~2V-1s-1提升至3.80×10-5cm~2V-1s-1,有利于空穴传输能力的增强。最终使电池的最优PCE从14.16%提升至17.13%,PCE的提高得益于开路电压Voc、短路电流Jsc和填充因子FF的同时提高;而且电池的湿度稳定性也得到了显著改善,未经封装的PVK-PH1器件在储存9天后仍保持初始效率的70%以上,而同等条件下未经封装的control器件已完全分解。另外,本文还研究了其它二维钙钛矿基底对Cs Pb I3基PSCs性能的影响,并将2D-PSAG方法拓展应用于有机-无机杂化PSCs中,阐述了2D-PSAG方法的普适性。
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