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随着人们对健康品质生活追求的提高,照明领域的研究者开始大力研发并推广全光谱健康照明用白光LED。作为白光LED的核心材料之一,荧光粉是实现具有连续均匀光谱的全光谱照明的关键。从光谱角度讲,碳氮化物荧光粉RE2Si4N6C:Ce3+(RE=Y,Gd,Lu)与全光谱照明用紫色/近紫外LED芯片匹配完美。本文针对RE2Si4N6C:Ce3+荧光粉所存在的合成条件苛刻、光色调谐性不足、热猝灭性能差等问题,在荧光粉合成工艺优化/革新、单元共取代和阳离子固溶改性及新基质探索等方面展开研究工作。分析传统碳热还原氮化法合成RE2Si4N6C:Ce3+的反应机理及存在问题。提出利用稀土氢化物REH3为原料,采用高温固相法合成该类碳氮化物荧光粉的新方法。并详细研究其反应历程及REH3、SiC在反应过程中的行为,为优化合成条件提供理论依据。通过高温固相法,合成了形貌完好、性能优异的RE2Si4N6C:Ce3+的荧光粉,并研究其结构、浓度猝灭、热猝灭性能等。研究Al-N取代Si-C对Y1.98SL4N6C:0.02Ce3+中骨架结构的影响。通过X-Ray粉末衍射、固体核磁共振等手段证实了 A1以[AlN4]四面体形式进入基质晶格,其固溶度约为60 mol%,且随着x的增大,Y1.98Si4N6C:0.02Ce3+的结构呈现沿b轴方向逐渐减小,沿a和c轴方向逐渐增大的异性变化。荧光性能测试结果表明,Al-N取代Si-C后,激活剂Ce3+周围局域结构收缩,Ce-N变短,5d能级劈裂变大,导致发射光谱红移;此外,A1-N的取代拓宽了Y2Si4N6C的带隙,有效改善了材料的热猝灭性能。通过阳离子替代,合成了(Y1-xREx)2Si4N6C:Ce3+(RE=La、Gd、Lu)系列固溶体荧光粉,研究RE和x值对其结构、激发与发射光谱和热猝灭性能的影响。实验结果表明,Gd、Lu可以形成全固溶体,而La掺杂量超过0.2时即会引起结构变异。分别讨论了 La、Gd、Lu离子在基质中的占位情况。随着固溶体组分RE与x的变化,Ce3+离子的局域环境发生变化,实现了光色大范围调谐(蓝绿色→橙红色)。基于RE2Si4N6C与ARESi4N7之间的结构演变规律,阐述了阳离子半径差对该类(碳)氮化物结构的影响,确立了阳离子半径差与相应物质晶体结构之间的对应关系,基于该关系设计并合成了六方晶系的REScSi4N6C碳氮化物。以YScSi4N6C为例,结合同步辐射单晶衍射、透射电镜、元素分析等手段精确解析其晶体结构,并详细地研究了 Ce3+掺杂的YScSi4N6C的发光性能及相关机制。结果表明:在近紫外光激发下,YScSi4N6C:Ce3+发射峰值波长为469 nm的蓝绿光,半波宽为98 nm,可以有效补充当前白光LED中的“青光鸿沟”现象。