平板钙钛矿太阳能电池中钙钛矿吸光层的优化研究

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平板钙钛矿太阳能电池因其优异的光伏性能、简单的制备工艺和较低的成本成为了最具发展潜力的新一代太阳能电池,但其发展仍面临着电荷损失和器件降解两大挑战。为了解决这两大难题,减少钙钛矿薄膜内部和界面处的缺陷并增强钙钛矿薄膜的稳定性至关重要。本论文从优化钙钛矿吸光层的角度出发,通过调控钙钛矿薄膜的结晶过程,促进钙钛矿薄膜内光生载流子的分离、钝化钙钛矿薄膜内部或界面处的缺陷等策略,改善钙钛矿薄膜的光电性能和稳定性。本论文研究的主要内容如下:为了调控钙钛矿薄膜的结晶过程,我们将石墨烯量子点(GQD)引入CH3NH3Pb I3(MAPb I3)钙钛矿前驱体溶液中。GQD可为钙钛矿提供异相成核的位点,因此GQD修饰的钙钛矿薄膜表现出显著增大的晶粒尺寸和减少的表面缺陷。并且GQD可作为光生电子的收集器和传输桥梁,实现了钙钛矿薄膜内光生载流子的有效分离。为了促进薄膜内光生载流子的分离,我们将石墨炔(GDY)分散的氯苯溶液作为反溶剂,在MAPb I3钙钛矿薄膜的上部引入GDY纳米片。位于钙钛矿薄膜上部的GDY具有收集和传输空穴的重要作用,实现了钙钛矿薄膜内光生载流子的自动分离。同时,GDY和钙钛矿界面处形成的肖特基势垒,确保了光生空穴从钙钛矿到GDY的单向传输。为了钝化钙钛矿薄膜中的缺陷,我们将室温合成的Cs Pb Br3纳米晶(CN)用作MAPb I3钙钛矿薄膜的双面修饰剂。位于SnO2薄膜表面的CN可作为晶种来促进钙钛矿的晶种生长,并能有效减少SnO2和钙钛矿界面处的缺陷和能垒。CN表面修饰能够增大钙钛矿薄膜表面和底部的费米能级差,从而增强器件的内建电场,有利于光生载流子的分离和定向传输。为了增强钙钛矿薄膜的固有稳定性,我们在钙钛矿前驱体溶液中引入有机大分子C4H9NH3(BA),并通过N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和二甲基亚砜(DMSO)的二元溶剂工程来调控二维(2D)钙钛矿(BA)2(MA)3Pb4I13的生长取向。在DMF/DMSO二元溶剂中,中间产物的形成会延缓内部2D钙钛矿的结晶过程,表面覆盖的3D钙钛矿可以作为晶种,促进内部2D钙钛矿垂直取向的生长。通过上述策略,我们不仅成功地制备了具有高光电转化效率和优异稳定性的平板钙钛矿太阳能电池,并且对器件性能和稳定性的改善机理进行了分析。因此,本论文为高效和长期稳定的平板钙钛矿太阳能电池的发展提供了思路。
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