半导体热电材料能够实现热和电的直接转换,在废热发电和缓解环境污染等领域有广阔的应用前景,因而,对半导体材料热电性质的深入研究具有重要的科学意义和应用价值。热电材料的热电转换能力由功率因子（PF）衡量,而热电转换的效率由热电优值（zT）表征。要实现高效率的热电转换,要求材料不仅具有较大的功率因子同时具有较低的热导率。目前,寻找新颖的高效热电材料和通过对材料电子结构和声子特性的调控提高已有热电材料的热电优值是热电研究追求的目标。本论文以铝基二元半导体V3Al和AlX（X=S,Se,Te）为研究对象,利用基于密度泛函理论的第一性原理并结合玻尔兹曼理论和形变势理论,通过对晶体结构的优化、电子结构以及热电性质的理论计算,系统地研究了掺杂和低维化对材料电子结构和声子特性的调控,并分析了这种调控对优化半导体热电性质的有效性,为下一步的实验研究和实际应用提供理论先导,主要研究内容和结论如下:1.D03型无隙半导体V3Al的热电性质研究了D03型V3Al的结构性质和热电性质。电子结构计算发现反铁磁V3Al表现出无隙半导体性质,因而有望实现高效率的热电转换。进一步的热电性质计算表明V3Al相比同类型的其他热电材料具有较大的塞贝克系数和电导率,因此热电优值较大,在载流子浓度和温度分别为1.59?1022 cm-3和500 K时,其最大zT值能达到0.32。2.Ga掺杂对无隙半导体V3Al的电子结构和热电性质的影响研究了V3Al1-xGax（x=0.25,0.5,0.75,1）四种体系的结构稳定性、电子结构和热电性质,并与未掺杂的V3Al体系的相应性质进行了对比。所有体系均满足热力学稳定性和机械稳定性。Ga原子的掺杂导致导带底和价带顶都向着费米面移动,使得掺杂体系的带隙减小。V3Al1-xGax在不同掺杂浓度下的带隙分别是0.04（x=0.25,0.5,0.75）和0.06eV（x=1）,均属于无隙半导体。与纯净的V3Al相比,Ga在V3Al中的掺杂导致导带底和价带顶变得更为平坦,载流子有效质量增大,塞贝克系数明显被增大。值得提出的是,掺杂大幅度降低了材料的晶格热导率。因此,导致部分掺杂浓度下材料的热电优值被提高。在室温下,n型载流子的最大zT值由原来的0.242增大到了0.244（x=0.25）和0.243（x=1）,p型载流子的也由原来的0.259增大到0.268（x=0.25）和0.275（x=1）。因此,在反铁磁V3Al中,等电子Ga原子的掺杂能有效地提高塞贝克系数并降低材料的热导率,达到了优化材料热电性质的目的。3.二维单层薄膜AlX（X=S,Se,Te）的热电性质采用基于密度泛函理论和玻尔兹曼理论的方法系统地研究了AlX（X=S,Se,Te）单层薄膜的电子、声子和热电性质。电子结构计算发现AlX（X=S,Se,Te）单层薄膜都是间接带隙半导体。在其能带结构中,价带顶比较平坦而导带底呈现抛物线形状。价带顶部的电子态密度存在非常尖锐的峰,材料的塞贝克系数非常大,有高热电优值的潜力。室温下,AlS,AlSe和AlTe单层薄膜的最大功率因子在合适的浓度下分别为22.59,62.59和6.79 mW/mK2。热电优值随着温度的升高不断增大,室温下AlS,AlSe和AlTe薄膜的最大zT值分别为0.52,0.59和0.26。因此,二维单层薄膜AlX（X=S,Se,Te）半导体尤其是AlSe适合用作热电器件的候选材料。