牛奶中全氟烷基类物质的残留分析及污染水平调查

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全氟烷基化合物(Perflurorinated alkylated substances,PFASs)是一类具有长碳链(4-18),其碳链上的所有氢均被氟取代,末端带有-COOH或-SO3H的新型有机化合物。自发现以来,该类化合物广泛运用于多种领域,其C-F键的高稳定性使得该类化合物在自然界中很难被降解。当前,土壤、饮用水、食品及人类血清等多种基质中均发现了PFASs的踪迹,而通过膳食摄入PFASs已成为人体内PFASs的来源之一。本研究建立了同时测定牛奶中20种PFASs的方法,调查了我国牛奶中PFASs污染水平,并对我国居民通过饮用牛奶摄入PFASs而暴露的健康风险进行了评估,主要研究结果如下:(1)建立同时测定牛奶中20种PFASs的预柱串联分析柱HPLC-MS/MS分析方法。样品经Qu ECh ERS方法提取净化,Zorbax EP-C18(4.6×50 mm,5μm)预吸附柱进行本底捕集,Poroshell 120 EC-C18色谱柱分离,内标法进行定量。20种全氟化合物在各自的线性范围内线性关系良好,相关系数均大于0.99,全氟羧酸类(PFCAs)检出限为0.003μg/L,定量限为0.01μg/L;全氟磺酸类(PFSAs)检出限为0.01μg/L,定量限为0.05μg/L。在0.01、0.5、1μg/L三个加标水平下PFCAs平均回收率范围是78.50-111.1%,相对标准偏差RSD(n=6)范围为1.23-13.05%;在0.05、0.5、2μg/L三个加标水平下PFSAs平均回收率范围是72.80-104.9%,相对标准偏差RSD(n=6)范围为3.53-14.77%。该方法简便快速、准确性好,结果能满足牛奶中20种全氟化合物的准确定量。(2)对来自我国31个省、直辖市的660份牛奶样品进行PFASs含量监测,发现我国牛奶中PFASs污染较为严重,共检测出16种PFASs,其中PFHx A、PFOA、PFHx DA和PFOS这4种PFASs检出率均超过40%,且PFOA和PFOS的污染水平最高,平均浓度达到了0.093μg/L和0.126μg/L;PFCAs的检出种类要明显高于PFSAs,但是几种主要的PFSAs的检出率却高于PFCAs;对比我国31个地区的牛奶中PFASs污染情况,发现我国沿海城市及内地氟化工业发达城市的牛奶中PFASs污染水平要高于其他城市。广东、河北、上海、辽宁等省市检出的PFASs种类最多,均超过了10种,而广西、西藏、青海等西北部地区的牛奶中发现的PFASs种类较少,并且这些地区的牛奶中PFASs含量总体差距不大。(3)基于我国31个省、直辖市当地所产牛奶中的PFASs污染水平,利用欧盟食品安全局规定的人均日参考摄入量,对我国居民饮用牛奶暴露的健康风险(HR)进行评估。调查结果表明,我国31个地区当地所产牛奶中PFASs暴露的HR均远小于1,且PFOS暴露的HR高于PFOA,没有发现牛奶中的PFOA和PFOS会给人类带来较高的潜在危害。
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