杂原子掺杂碳材料的制备及其电化学性能的研究

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人类社会的发展与进步带动了大规模的能源消耗,能源危机也愈演愈烈,先进的能量存储技术在当今社会显得尤为重要。综合考虑能量密度、功率密度、使用寿命、效率,安全性和成本等因素,锂离子电池取得了巨大的成功。目前商业化的锂离子电池负极主要是石墨,但由于石墨的理论比容量只有372 mA h g-1,远远不能满足人类发展的需求,因此,各种碳基、硅基、锡基、过渡金属氧化物硫化物等负极材料应运而生,其中碳基电极材料,如碳纳米管、石墨烯、和多孔碳等由于其较高的表面积,优异的导电性和结构稳定性成为非常有潜力的锂离子电池负极材料的替代品。此外,由于地球上的钠元素的存储远高于锂元素,金属钠的成本也远低于金属锂,因此,钠离子电池也逐渐成为未来能量存储的一个研究方向。本工作主要通过高温煅烧得到高浓度杂原子含量(氮含量12.5 at.%,硫含量3.7 at.%)和高比表面积(686 m2 g-1)的纳米棒状类石墨烯材料,并将其应用到锂离子和钠离子电池负极来提升电池的性能。此外,还利用硝酸和硫酸处理碳纤维纸,之后用高锰酸钾溶液进一步氧化在其表面修饰上含氧官能团,表面改性的碳纤维纸对金属锂和金属钠有很好的浸润性,在金属锂和金属钠负极具有潜在的应用价值。具体工作简述如下:1.酸处理和高锰酸钾氧化表面修饰碳纤维纸。硝酸和硫酸的混合溶液作为氧化剂处理碳纤维纸以改变表面的浸润性,高猛酸钾溶液进一步氧化,用处理的碳纤维纸分别接触熔融的金属锂和金属钠制金属锂和金属钠负极,并对碳纤维纸-金属钠进行相应的电化学测试。2.氮和硫双掺杂的纳米棒状类石墨烯材料的制备。以聚苯硫醚(PPS)作为硫和碳的前驱体,以蟹壳作为生物模板,在氨气氛围下,通过调控煅烧的温度来控制氮原子和硫原子的掺杂量获得有序的高浓度杂原子掺杂量的碳纳米棒状类石墨烯材料。3.高浓度杂原子含量的纳米棒状类石墨烯材料应用于高性能锂离子电池和钠离子电池的负极研究。将材料调浆涂布在铜箔上制备出电极片,并在扣式电池中进行电化学性能测试。实验发现在700℃下煅烧的材料具有最高的杂原子含量,同时具有最佳的电化学性能。在锂离子电池测试中,0.1 A g-1的电流下循环100圈容量保持在2154 mA h g-1 5 A g-1的电流密度下循环1000圈容量保持在625 mA h g-1。钠离子电池的测试中,0.1 A g-1的电流密度下循环100圈容量保持在303 mAh g-1 1 Ag-1的电流下循环3000圈容量保持在230 mAh g-1。
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