石墨烯以其独特的几何结构和卓越的性质令科学界备受关注。基于石墨烯在诸多生产,生活以及科研方面的应用价值,以石墨烯为基础的各种复合材料被广泛研制,然而复合物种类过于繁多,应用范围也太过于广阔。随着计算方法日趋成熟,计算机性能与技术的飞速发展,计算材料学在新材料研发中越来越起到至关重要的作用。密度泛函理论经过人们不断修正,成为应用最为广泛的方法,与实验的结果非常吻合。本论文使用密度泛函理论研究了三种极具代表性的石墨烯复合材料,不仅计算了其基本的物理电子性质,同时始终关注它的应用价值,将基础物理研究与化学制备,材料应用相结合,对于物理、化学、材料以及工程都具有一定的意义。主要内容如下：(1)石墨烯与二氧化钛复合材料的性质及其应用。使用二氧化钛团簇模型与石墨烯结合,研究了当石墨烯中存在缺陷及环氧时对复合物整体性质的影响,同时揭示了不同结构时光催化增强效应的机理。计算结果表明,石墨烯中含氧位点被二氧化钛还原后不但可以增强其结合稳定性,同时有利于光催化增强。二氧化钛／石墨烯复合物增强光催化的机制在于碳原子轨道参与降低了光催化激发能级,同时促进了电子空穴分离。另外,采用周期性复合界面研究了二氧化钛／石墨烯复合物应用于锂离子电池阳极材料,发现复合后增加了锂离子嵌入位点,复合物界面嵌入电位较高,同时锂离子扩散能垒极大地降低,对锂离子电池应用有极大价值。(2)氧化锌和石墨烯材料复合作为透明导电薄膜应用。通过氧化锌薄层和氧化锌极化表面厚片与石墨烯复合,计算发现,极化表面对石墨烯性质有很大影响,不同的极化表面可以分别导致石墨烯的电子和空穴掺杂,以及对功函数和光学性质具有调制作用。同时调查了石墨烯中含有缺陷和环氧,以及外加电场对复合物稳定性,能带隙,电荷分布以及功函数的影响,发现外加电场可以调节功函数等性质。(3)金刚石与石墨烯复合材料的场发射性质研究。分别研究了无氢金刚石和部分氢饱和的金刚石纳米粒子与石墨烯复合材料在电场中的性质。结果表明纳米金刚石与石墨烯可以形成sp2-sp3混合的纳米芽状结构,结合部位的石墨烯中部分碳原子转化为sp3杂化进而和金刚石结合,金刚石形成的芽状尖端可以聚集电荷,有利于场发射应用。同时,使用氢饱和金刚石,和外加指向尖端的电场都可以增强电子发射能力。另一方面,sp2-sp3混合结构可以打开石墨烯带隙,使其可以作为基本模块构建复杂的碳网络体系,为碳材料设计打开了一条道路。