论文部分内容阅读
焦化废水生物处理出水中含有SCN-、F-等阴离子,它们对焦化废水生物处理的出水的色度和溶解性固体有贡献。因此,含SCN-和F-废水的处理引起了人们的高度关注,吸附法是处理这类废水的有效办法。水滑石作为一种有效的、可重复使用的、安全的、经济的吸附剂。本文以Mg(NO3)2·6H2O、Al(NO3)3·9H2O、NaOH、Na2CO3为原料,采用共沉淀法合成Mg/Al水滑石(LDH),并在一定温度下焙烧制备得到焙烧态Mg/Al水滑石(CLDH)。制得的材料CLDH将作为吸附剂应用于处理含有SCN-、F-的废水。研究了CLDH在不同Mg/Al摩尔比、焙烧温度、接触时间、pH、污染物初始浓度、吸附剂投加量等影响因素下对两种污染物质的单独吸附性能。在单组分的基础上,考察CLDH同时吸附两种污染物质的性能,分析SCN-、F-在CLDH上的竞争吸附行为。探讨了CLDH应用于处理焦化废水生物处理的出水的可行性。 本研究主要内容包括:⑴不同Mg/Al摩尔比(2.0,3.0,4.0,5.0)对焙烧态Mg/Al水滑石吸附SCN-的实验表明:Mg/Al摩尔比为4.0,吸附时间为6h时SCN-去除率最高,为91.94%。⑵焙烧温度对焙烧态Mg/Al水滑石吸附SCN-的实验表明:焙烧温度500℃,吸附时间为6h时,SCN-去除率最高,为91.94%。⑶在单组分吸附实验状态下,吸附剂CLDH投加量、溶液pH、初始溶液浓度、时间对单组分SCN-、F-吸附有显著影响。另外,SCN-和F-动力学拟合数据均符合准二级动力学方程,而吸附过程是多种作用机理的协同,首先是膜扩散,其次是颗粒内扩散,再次是其他外界物质交换或化学反应作用。此外,SCN-和F-吸附等温线均符合Langmuir等温线,吸附为单分子层吸附,40℃时分别达到最大吸附量284、62.46mg/g。吸附热力学表明吸附过程是自发的吸热过程,为物理吸附。⑷在双组分共存状态下,SCN-和F-在CLDH表面存在竞争吸附,吸附量均小于单组分吸附量,并且平衡时间延长,吸附动力学符合准二级动力学模型。双组分SCN-和F-共存状态下,SCN-吸附等温线符合Freundlich等温线,而F-符合Langmuir等温线。在预负载竞争吸附时,投加顺序对SCN-吸附影响微小,但是对F-影响显著,一方面说明SCN-相对F-与CLDH结合力强,另一方面说明F-容易占据吸附位点。⑸采用电感耦合等离子发射光谱法、BET对LDH内在结构进行分析,发现,Mg/Al比为4.0的焙烧态的CLDH比表面积为174.19 m2/g,具有很强的吸附性能。采用XRD、FTIR对LDH和吸附SCN-、F-前后的CLDH进行了表征,发现LDH具有CO32-插层的水滑石特征结构,而焙烧态CLDH水滑石特征峰消失,层状结构崩塌。FTIR图表面SCN-和F-成功的插层进入水滑石层板间,经XRD图可知,SCN-、F-通过离子交换、“记忆效应”、静电吸引作用力等各种协同作用进入LDH层板间使CLDH又恢复了原有的层状结构。⑹经CLDH再生性能实验研究,采用0.5mol/L的Na2CO3+NaOH(1∶1)作为再生剂,CLDH重复使用2次后对SCN-、F-脱除率均在82%以上,证明CLDH一种可重复利用的高效吸附剂。⑺将CLDH应用于实际焦化废水生物处理出水,8h时SCN-、F-、色度、SO42-去除率分别为70.85%、81.41%、73.91%、75%,所测各种污染物均表现出了良好的去除效果,证明CLDH是一种具有实际应用价值的材料。