论文部分内容阅读
如何处理核废料是核电可持续发展面临的重要难题。加速器驱动次临界系统(Accelerator Driven Sub-critical System,ADS)因其强大的嬗变长寿命放射性核废料的能力而被广泛关注。低活化铁素体/马氏体钢(RAFM)由于其良好的抗辐照性能、优异的热物理特性和力学性能,被认为是ADS散裂靶的主要候选结构材料之一。但散裂靶严苛的服役环境对结构材料的力学性能以及与液态Pb-Bi共晶(LBE)的相容性等提出了更高的要求。为此,本论文以9Cr2WVTaRAFM钢为研究对象,提出通过室温旋锻变形和后续退火工艺来调控组织结构,制备出碳化物细小弥散分布的超细晶组织,进而来改善其相关性能。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、电子背散射衍射(EBSD)、电子探针(EPMA)等方法系统研究了超细晶9Cr2WVTa钢的力学性能、高温抗氧化性能以及Pb-Bi相容性,为进一步提升RAFM钢性能提供理论基础。在此基础上,进行了更高温度下使用铁素体合金的探索,设计并制备了新型Fe2Zr相强化Fe-Cr-W-Zr合金,研究了其在室温和高温下的力学性能和断裂机理。主要内容和结论如下:(1)研究了室温旋锻变形和后续退火过程中9Cr2WVTa钢的组织演变规律,制备出碳化物细小弥散分布的超细晶组织,并分析其对力学性能的影响机理。结果表明,累积应变为2.81的室温旋锻变形可有效细化原有回火样品的晶粒尺寸和碳化物尺寸,再经700℃退火30 min后,显著降低旋锻过程中产生的高密度位错,进而得到晶粒尺寸为~350 nm,碳化物尺寸为~50nm且弥散分布的超细晶组织。细晶强化和碳化物的析出强化有效提升了材料的强度;同时细小弥散分布的碳化物可改善加工硬化能力,并抑制裂纹的萌生与扩展,从而提升了材料的塑性。相比于常规的回火样品,旋锻退火样品在室温和高温下具有更高的强度和塑性,以及更好的持久性能。(2)对比研究了回火样品和旋锻退火样品在550 ℃时效过程中的组织演变和力学性能。结果表明,旋锻退火样品中较低的形变储能以及析出相的钉扎作用保证了晶粒稳定性。在时效过程中,两种样品中M23C6的数量和尺寸均有所增加,同时还伴有Laves相的析出。相比之下,旋锻退火样品中更多的大角晶界可为Laves相提供形核位置,同时促进W的沿晶快速扩散,导致旋锻退火样品中Laves相的数密度和面积分数均高于回火样品。两种样品在550 ℃时效5000 h过程中均保持了良好的组织稳定性,从而保证了力学性能的稳定性。(3)研究了晶粒尺寸和Mn含量对9Cr2WVTa钢在650 ℃空气中高温抗氧化性能的影响。结果表明,晶粒细化显著促进了 Mn的快速外扩散,形成了Mn1.5Cr1.5O4和Mn2O3氧化物,提高了氧化膜的致密性,改善了高温抗氧化性能。由于Mn具有较高的扩散速率,同时富Mn氧化物具有较高的热力学稳定性,当回火样品中Mn含量提高到0.93 wt.%时,可显著促进氧化膜中富Mn氧化物的形成,提升氧化膜的致密性并降低氧分压,形成由Mn1.5Cr1.5O4和Cr1.3Fe0.7O3构成的致密氧化膜,提高高温抗氧化性能。(4)研究了晶粒尺寸和Mn含量对9Cr2WVTa钢在550 ℃饱和氧压下Pb-Bi相容性的影响。在腐蚀初期,晶粒细化会促进氧化膜中Mn和Cr的富集,形成相对致密的初期氧化膜,降低氧化速率。但随腐蚀时间增加,旋锻退火样品中较少的晶界M23C6导致晶界上形成的Cr2O3数量较少,对O的内扩散阻碍作用有限,同时晶粒细化增加了 O的快速内扩散通道数量,从而加速了内氧化的发生,使得后期形成了更厚的氧化膜。提高回火样品中的Mn含量,会促进合金表面Mn的富集,提升初期氧化膜的致密性,降低氧化速率。但经长时间腐蚀后,氧化膜中Pb的渗入以及Mn在Pb中的高溶解度会降低氧化膜的致密性,这可能是Mn含量较高样品腐蚀后期氧化膜厚度快速增加的主要原因。此外,相比于回火样品,渗铝处理可以在旋锻样品表面形成更厚的FeAl保护层,有效隔离基体与LBE,显著提升超细晶9Cr2WVTa钢的Pb-Bi相容性。(5)设计并制备了 Fe2Zr相弥散分布的Fe-Cr-W-Zr铁素体合金,研究了其在室温和高温下的力学性能与断裂机理。在室温拉伸时,增加Fe2Zr相的数量可以显著提升合金的强度,但Fe2Zr相与α-Fe基体之间较差的应变兼容性导致了Fe2Zr相的破裂,降低合金的塑性。而在700 ℃拉伸时,由于热激活作用,合金强度降低,同时α-Fe基体的充分变形以及Fe2Zr/基体界面分离释放了界面处的应力集中,降低了 Fe2Zr相破裂的可能性,此外韧性的α-Fe基体抑制了裂纹的快速扩展,因此显示了优异的高温塑性。相比9Cr2WVTa钢,Fe-9Cr-2W-10Zr合金具有更好的高温强塑性配合以及持久性能,因此其具有作为高温结构材料的可行性。