Mn基催化剂催化氧化NO的性能和机理研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:simple69
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
由于煤炭燃烧所产生的NOX严重危害人类的健康并能造成环境的破坏,因而受到了越来越多的关注,因此有必要寻找合适的方法来减少NOX的排放。基于目前的NOX脱除技术,无论是研究最多、发展最成熟的选择性催化还原技术还是有较好应用前景的氧化吸收技术,NO氧化技术都是其关键所在,而气体或液体氧化剂价格昂贵限制了其大规模的工业应用,NO氧化催化剂却具有明显的价格优势。因此,NO氧化催化剂的成功合成不仅能降低脱硝成本,而且还能改进NOX脱除的效率。在众多的NO氧化催化剂中,Mn基催化剂因其优异的催化性能和较低的价格而备受关注。但目前对于Mn基催化剂的研究主要集中在负载在不同的载体上的Mn基催化剂或者在Mn基催化剂上掺杂其他金属,对于Mn基催化剂的形貌和价态对催化氧化NO性能的影响尚不清楚。不同形貌的纳米级的金属氧化物催化剂的可控合成是目前很多学者的研究热点,通过对催化剂的形状控制可以调节催化剂的催化性能,有利于设计高活性和高选择性的满足要求的催化剂。因此,本文通过水热法合成了不同形貌的α-Mn2O3催化剂,考察了操作条件(温度、NO浓度、O2含量、流量)对催化活性的影响,发现立方体形状的α-Mn2O3催化剂的催化NO氧化的能力最强,在NO的浓度为500 ppm,O2含量为5 vol%,N2为平衡气,GHSV为48 000 mL g-1 h-1,反应温度为250℃时,α-Mn2O3-C催化剂能达到最大的NO转化率90.1%。通过表征发现立方体形状的α-Mn2O3催化剂表面吸附NO和O2的能力最强,从而有更多的O2和NO能参与到NO氧化反应中,因此表现出最好的催化性能。最终确定了α-Mn2O3-C催化剂为最佳形貌的NO氧化催化剂。有些学者在研究NO氧化的过程中发现Mn的价态对催化剂活性有一定的影响,但尚未把不同价态MnOX在NO氧化中的催化性能进行系统的比较。因此,本文以最佳形貌的α-Mn2O3-C催化剂为基础,又合成了MnO2和Mn3O4这两种不同价态的催化剂,比较了它们催化氧化NO的性能,发现含Mn4+离子的MnO2催化剂催化活性最高,在NO的浓度为500 ppm,O2含量为5 vol%,N2为平衡气,GHSV为48 000 mL g-1 h-1,反应温度为250℃时达到最大的NO转化率为91.4%。通过XRD、SEM、N2吸附-脱附、H2-TPR、O2-TPD和XPS表征分析确定MnO2催化剂活性高的原因是拥有较高的比表面积、较好的氧物种的移动性、较高的表面吸附氧含量。催化剂的反应机理能揭示反应历程,为催化剂性能的改善提供指导,为工业化生产奠定基础。因此,本文使用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术对不同价态催化剂的反应机理和活性差异进行分析,发现引入NO在催化剂表面产生主要的反应中间体为:双齿硝酸盐和单齿硝酸盐等,晶格氧也参与了NO氧化过程,气态氧的加入可以增加催化剂上NO的吸附,MnO2催化剂活性最好的原因是在其表面上吸附的物质更容易解吸,也就是说,由于NO的通入产生的反应中间体最后容易解吸生成NO2,从而提高催化活性。
其他文献
销售侵权复制品罪作为侵犯知识产权犯罪中的一个具体罪名,经历了一个从无到有、从产生之初界定模糊到通过司法解释不断明晰完善的过程,从立法阶段到司法阶段经历了由衔接困难
阿卡波糖产生菌经紫外、NTG、DES和亚硝酸等诱变,筛得杂质组分降低的高产突变株SIPI—AK,发酵水甲提高35%;优化高产突变株的罐上补料工艺,阿卡波糖的发酵单位达3130μg/ml,杂质C组分
依据GB 150.1~150.4-2011《压力容器》标准介绍内压作用下的圆筒上径向嵌入接管所需单个开孔的补强设计用等面积法,并提出一套能够保证设计、制造和检验质量的确定补强结构尺
本文就针对云计算在煤炭企业信息化建设当中的应用进行分析,由煤炭企业的发展现状、煤炭企业发展过程中所面临的问题等出发,研究云计算在没糖企业信息化建设当中的作用和意义
现代灭火救援复杂性和突发性需要消防战勤保障组织模式进行创新,构建供应链保障组织模式。消防战勤供应链保障组织模式通过信息共享和集成管理,克服了传统保障组织无法适应复
<正>在纪念宋庆龄同志诞辰一百周年的时候,我们禁不住想起了她老人家生前对我们的父亲祝世康、继母卢季卿的爱护和关怀。早在1939年,当时在重庆的卢季卿就特地去香港,由廖梦
会议
目的分析奥美拉唑治疗消化性溃疡合并上消化道出血的效果。方法选取2016年1月~2017年12月本院收治的100例消化性溃疡合并上消化出血患者作为研究对象,对其病历资料进行回顾性
随着我国科技实力的不断增强,一些国家开始对中国采取措施,对出口中国的芯片进行加税加价,这使得中国众多企业和公司面临着严峻的挑战。我们要想摆脱困境,我们就要拥有自己的
学龄前时间段是儿童言语及语言发育的关键时期,在我国,儿童构音障碍患病率在2.14%左右,但是目前有效的评估方法主要以听觉感知的主观方法为主,客观分析方法缺少关注,分析与评估结果缺乏客观性、准确性和稳定性。这些问题的存在导致许多学龄前儿童丧失最佳的矫正康复机会。随着语音识别技术的发展日益成熟,语音识别技术的应用已经涵盖多个领域,其中在言语教育和日常消费生活方面的应用最为突出。但是在儿童构音障碍分析评
目的分析二期梅毒、潜伏梅毒、神经梅毒患者外周血中自然杀伤细胞(NK细胞)及其亚型、IFN-γ+的NK细胞百分比,研究NK细胞在梅毒螺旋体感染中发挥的作用,探讨NK细胞在梅毒螺旋