【摘 要】
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近年来,半导体光催化材料因其能够利用丰富的太阳能而被广泛地用于解决棘手的环境问题。然而,传统的光催化剂存在带隙较宽(如TiO_2的带隙为3.2 eV)等弊端,不能高效的利用自然光源。因此,需要寻找一种高效的并且在可见光驱动下能够起作用的光催化剂。石墨碳氮化物(g-C_3N_4)的带隙为2.7 eV,能够在可见光照射下处理污染物。但是g-C_3N_4的光生电子-空穴复合较快,对光催化反应是不利的,因
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近年来,半导体光催化材料因其能够利用丰富的太阳能而被广泛地用于解决棘手的环境问题。然而,传统的光催化剂存在带隙较宽(如TiO2的带隙为3.2 eV)等弊端,不能高效的利用自然光源。因此,需要寻找一种高效的并且在可见光驱动下能够起作用的光催化剂。石墨碳氮化物(g-C3N4)的带隙为2.7 eV,能够在可见光照射下处理污染物。但是g-C3N4的光生电子-空穴复合较快,对光催化反应是不利的,因此为了克服g-C3N4光生电子-空穴的快速复合,进行了以下方面的研究:(1)将能带结构调整的g-C3N4(PI:ployimide)与石墨烯(Gr)复合构建了高效的复合光催化剂,其表现出对罗丹明B(RhB)染料很好的降解能力。实验结果显示:Gr/PI的光催化动力学常数kGr/PI=0.0401 min-1,分别是PI(kPI=0.0233 min-1)和Gr/g-C3N4(k Gr/g-C3N4=0.0250 min-1)的1.72和1.60倍。Gr/PI光催化剂性能的提高主要归因于光生电子-空穴快速的有效分离。自由基淬灭实验证实·O2-和·OH是Gr/PI降解RhB过程中主要的活性自由基。(2)利用高温煅烧法成功制备了碳空位修饰的g-C3N4(VC-C3N4)光催化剂,对双酚A(BPA)有较好的降解效果。实验结果显示:VC-C3N4降解BPA的k Vc-C3N4是0.0056 min-1,是g-C3N4(k g-C3N4=0.0034 min-1)的1.65倍。VC-C3N4光催化性能的提高归因于碳空位的作用:一方面碳空位捕获了光生电子从而有效地抑制光生电子-空穴的复合;另一方面碳空位作为转换中心,将捕获的光生电子转移给吸附在碳空位上O2,进而生成大量的·O2-自由基,这在光催化过程中起到了关键的氧化作用。(3)通过煅烧法制备的WO3/薄层g-C3N4(WO3/t-C3N4)复合光催化剂对RhB显示出良好的降解效果。实验结果显示:WO3/t-C3N4的光催化能力随着WO3的增加而增强,其中30%WO3/t-C3N4的k30%WO3/t-C3N4=0.040 min-1,分别是20%WO3/t-C3N4,10%WO3/t-C3N4和t-C3N4的1.33倍,1.74倍和2.67倍。WO3/t-C3N4光催化性能的提高归因于WO3/t-C3N4的吸附能力增强和WO3/t-C3N4异质结有效地抑制了光生电子-空穴的快速复合。自由基淬灭实验证实·O2-和·OH是30%WO3/t-C3N4降解RhB过程中主要的活性自由基。
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