【摘 要】
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光催化分解水产氢反应被认为是解决全球环境污染和能源短缺问题的最有前途的解决方案之一。过渡金属硫化物在可见光下具有优越的光催化活性,是一种重要的半导体光催化剂,因此在光催化产氢领域引起了广泛的兴趣。然而其不可避免的固有光腐蚀作用,缺乏表面活性位点等问题导致过渡金属硫化物的光稳定性差、电荷载流子寿命短,严重影响了过渡金属硫化物在光催化领域的高速发展。目前虽已报道过许多过渡金属硫化物的改性策略,能够提高
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光催化分解水产氢反应被认为是解决全球环境污染和能源短缺问题的最有前途的解决方案之一。过渡金属硫化物在可见光下具有优越的光催化活性,是一种重要的半导体光催化剂,因此在光催化产氢领域引起了广泛的兴趣。然而其不可避免的固有光腐蚀作用,缺乏表面活性位点等问题导致过渡金属硫化物的光稳定性差、电荷载流子寿命短,严重影响了过渡金属硫化物在光催化领域的高速发展。目前虽已报道过许多过渡金属硫化物的改性策略,能够提高其光催化活性与稳定性,然而传统的合成方法难以实现过渡金属硫化物的界面电荷传输通道的精细调制。本论文基于原位界面工程、静电自组装等策略,开发出两种多层核壳纳米复合光催化剂,大幅度提升了过渡金属硫化物的光催化活性和稳定性。1、首先,通过简便的水热合成策略制备了一维硫化镉纳米线（Cd S NWs）,随后通过阴离子交换反应促发Cd S向Cd Te的部分原位自转变,再在Cd S@Cd Te表面紧密封装超薄Mo S2层,构建Cd S@Cd Te@Mo S2双核壳三元异质结构复合光催化剂。在可见光照下,Cd S@Cd Te@Mo S2具有显著提升的光催化产氢性能和稳定性,源于Cd Te、Mo S2与Cd S之间的紧密同轴界面接触,钝化了Cd S的光腐蚀现象,延缓了电子空穴对的复合速度从而达到延长电荷载流子寿命的效果。2、在制得Cd S@Cd Te核壳异质结构的基础上,在其表面包裹一薄层聚电解质PDDA,再运用简单、高效的静电自组装策略将金纳米团簇（Aux@GSH NCs）均匀、紧密的负载在Cd S@Cd Te@PDDA上,构建Cd S@Cd Te@PDDA@Aux多层核壳异质结构复合光催化剂。在构建的复合光催化剂中,我们巧妙的利用金属纳米团簇在光照射下的不稳定性,促发Aux@GSH NCs光诱导原位自转变为金纳米颗粒（Au NPs）。由于Au NPs具有捕获电子的能力,同时超薄PDDA层作为吸电子介质,二者协同加速了界面电荷的分离/转移,光催化产氢性能大大提升。本体系利用原位自转变、静电自组装技术和金属纳米团簇的光不稳定性,精心设计了两个过渡金属硫化物基核壳异质结构纳米复合光催化剂（Cd S@Cd Te@Mo S2和Cd S@Cd Te@PDDA@Aux）,显著提高了过渡金属硫化物的光催化产氢活性和稳定性,对单向级联电荷传输通道的设计提供了一些有意义的思路。
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