电-多相臭氧催化氧化布洛芬药物的协同机制与影响机理研究

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以药物类微污染物布洛芬(IBU)为研究对象,分析电-多相臭氧催化技术(E-catazone)对IBU的降解效能,考察该技术的协同性能,并且阐明协同机理;在此基础上分析了影响因素对IBU母体、溶液TOC的去除率及对自由基(ROS)产率的影响,得出以下结论:(1)比较了不同氧化工艺对IBU母体和溶液TOC的降解效能。研究发现,E-catazone技术、电化学臭氧氧化和臭氧催化氧化技术分别在3 min、15 min和30 min内完全降解IBU母体,对溶液TOC的矿化率分别是60.1%、41.4%和24.2%;通过动力学分析,E-catazone技术降解IBU母体的伪一级反应动力学常数分别是臭氧催化氧化技术和电催化技术的10倍和249倍;臭氧催化氧化和电催化技术组合时,具有协同作用,协同因子为9.9。(2)比较了不同氧化体系中液相03的分解及H2O2和·OH的产生情况。研究发现,通过比较液相03的分解效率得出E-catazone技术、电化学臭氧氧化技术和臭氧催化体系在反应30 min时03的分解率分别为100.0%、85.8%和50.0%;比较不同体系内H202、·OH和O2·-的产生情况,研究发现E-catazone体系中产生的H202和·OH的浓度远大于臭氧催化氧化技术和电催化技术,产生的O2·-的浓度呈现先增加后降低的趋势。通过阴阳极分离实验发现,在E-catazone氧化体系中·OH主要在阴极产生。通过动力学分析,在IBU母体降解过程中,·OH、03、其他自由基和电催化分别对IBU母体降解的贡献率为97.0%、1.9%、0.7%和0.4%。(3)分别研究了电流强度、臭氧浓度和气体流速对E-catazone技术降解IBU母体和溶液TOC及产生·OH浓度的影响。研究发现:增大电流强度、臭氧浓度和气体流速能够加快E-catazone技术对IBU母体的降解速率和溶液TOC的矿化率;电流由50 mA增大至300 mA时,·OH的浓度由33.07 mg/L上升至95.47 mg/L;当臭氧投加量从32 mg/L增加至81 mg/L时,·OH的浓度由32.00 mg/L升至84.68 mg/L;当气体流速从0.1 L/min增大至0.3 L/min时,·OH的浓度由68.8 mg/L上升至 127.9 mg/L。(4)研究了初始pH值、电解液种类和天然有机物(NOM)对E-catazone技术降解IBU母体、溶液TOC及产生·OH浓度的影响。研究发现,碱性条件能够增加E-catazone技术对IBU母体的降解速率,在酸性条件下,IBU母体的降解效能被抑制,当pH=3、pH=7.2和pH=11时,产生·OH的浓度分别是10.70 mg/L、90.43 mg/L和101.72 mg/L;电解液对E-catazone技术也有一定的影响,当电解液为Na2SO4、Na2CO3和NaCl溶液时,IBU的去除率分别为100%、55.2%和87.7%;研究发现,较低浓度的NOM能够促进IBU的降解,高浓度的NOM有一定的抑制作用。图41幅,表4个,参考文献121篇。
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