二维碳化钛的制备及其在光催化和光电化学的应用研究

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能源和环境问题是人类长期关注的一个话题,而太阳光是一种清洁、高效、可再生的新型能源,利用光电化学技术和光催化技术可以将太阳能合理利用,因此,合适的半导体材料在光电化学和光催化技术中发挥着重要的作用。二维过渡金属碳化物(MXenes)是一种新型的类石墨烯材料,因其具有独特的层状结构和优越的物理和化学性质,在锂离子电池和超级电容器方面被广泛应用。但是,目前在光电催化分解水和光催化分解水方面的方面应用很少。本文以Ti3C2TX为研究对象,研究了其作为主催化剂的光催化性能,并且将薄层Ti3C2TX分别修饰到两种常用的半导体催化剂(α-Fe2O3和g-C3N4)来构建复合物,分别研究其光电催化分解水和光催化分解水性能,具体研究内容如下:(1)多层Ti3C2TX和薄层Ti3C2TX光催化分解水性能研究。以Ti3AlC2为原料,通过简单的刻蚀和超声分别制备出多层Ti3C2TX和薄层Ti3C2TX,实验结果表明:在光催化反应过程中,薄层Ti3C2TX的活性明显高于多层Ti3C2TX的活性,产氢活性为8.66μmolg-1h-1。(2)通过简单的水热和再次煅烧成功的合成了{001}面暴露的TiO2嵌入的Sn掺杂的α-Fe2O3纳米棒(E-Sn-Fe2O3/TiO2)。{001}面暴露的TiO2的形成是由于剥离的薄层Ti3C2TX MXenes(D-Ti3C2TX)表面含有-F终端,因此在水热过程中不需要额外加入HF或者F离子来使其高能晶面暴露。然后制备了表面覆盖TiO2的Sn掺杂的α-Fe2O3纳米棒(S-Sn-Fe2O3/TiO2)和Sn掺杂的α-Fe2O3纳米棒(Sn-Fe2O3)作为对比。经过优化后的结果表明:E-Sn-Fe2O3/TiO2和S-Sn-Fe2O3/TiO2光电极的PEC性能都显著高于Sn-Fe2O3光电极,这是由于700oC煅烧下,TiO2与Sn-Fe2O3光电极形成异质结同时引入了Ti4+。与表面覆盖TiO2到α-Fe2O3的光电极相比,TiO2嵌入到α-Fe2O3中不仅提高了α-Fe2O3和TiO2之间的界面接触,同时提高了光的捕获能力,并且对于E-Sn-Fe2O3/TiO2光电极,{001}面暴露的TiO2不仅促进了电荷转移和传输,而且提高了光电化学分解水的能力。(3)用简单的机械混合法制备得到了具有可见光活性的Ti3C2TX/g-C3N4复合半导体光催化剂,探究了不同的Ti3C2TX含量对g-C3N4的影响。测试结果表明:Ti3C2TX与g-C3N4的质量比为3:10时,光催化产氢的活性达到最优,为829.2μmol/g/h,显著高于纯的g-C3N4
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