Ag3PO4光催化剂的制备、表征及可见光催化性能研究

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随着工业化的迅速发展,环境污染与能源危机引起了广泛注意。基于纳米Ti02的光催化净化材料因价廉、稳定、无毒、节能等特点而备受关注。但是Ti02因其较大的禁带宽度,只能被紫外光激发,不能充分利用自然光中的可见光,使其应用受到限制。因此研究高效可见光催化净化材料具有重要意义。自叶金花等在Nature Materials上报道在AgNO3作为光生电子捕获剂存在条件下,Ag3PO4具有高效的可见光催化活性以来,受到人们广泛关注。但在无AgNO3为光生电子捕获剂的条件下,Ag3PO4可见光催化剂是否能高效降解有机污染物,以及Ag3PO4的光催化稳定性如何,有待研究。本论文较系统地研究了Ag3PO4光催化剂对不同有机污染物的可见光催化活性和光催化稳定性,并对其催化机理进行了初步研究,其主要内容和结论如下:分别以AgNO3溶液和银氨溶液为原料,Na2HPO4溶液为沉淀剂,采用化学沉淀法分别制得了不同形貌的Ag3PO4光催化剂,两种形貌的Ag3PO4对可见光均有吸收。在可见光(λ≥400nnm)照射,Ag3PO4光催化剂不能降解苯、丙酮蒸气,但对有机染料溶液有降解作用。本文选取了两种阳离子染料(结晶紫和亚甲基蓝)、两种阴离子(甲基橙和橙黄G)以及非离子型有机溶液(对氯苯酚)分别进行了可见光催化降解实验。两种形貌的Ag3PO4光催化剂均能在可见光照射下降解有机染料溶液,对同一种染料溶液,立方块形貌的Ag3PO4光催化剂的降解速率高于球形形貌的催化剂;对同一种光催化剂,阳离子染料(结晶紫、亚甲基蓝)的活性普遍高于阴离子染料(甲基橙、橙黄G)。除结晶紫染料溶液反应后总有机碳含量(TOC)有所降低,亚甲基蓝、甲基橙、橙黄G以及非离子型对氯苯酚溶液的总有机碳量无明显变化,Ag3PO4光催化剂只是参与了一个染料脱色反应过程,不能将染料氧化成C02和H20。可见光照射下,没有羟基自由基(·OH)生成,其原因是Ag3PO4光催化剂的光生空穴的氧化电位低不足以将H20或OH-氧化成·OH,这也可能是Ag3PO4光催化剂不能将有机污染物氧化成C02和H20重要原因。Ag3PO4光催化剂极易失活。循环使用8次后的Ag3PO4光催化剂呈灰黑色,说Ag3PO4表面已被还原成金属银,这是其催化稳定性差的主要原因,在H202存在条件下的光催化性能,Ag3PO4光催化剂的光催化稳定性明显提高,其原因可能是H202阻止了入Ag3PO4被光生电子还原。
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