【摘 要】
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高效、环境友好型的氢能可以有效缓解全球能源危机和环境问题。从能源的长久的可持续性发展的角度来看,电催化将水分解制氢气（HER）和氧气（OER）是一种实际可行的方法,在电解水制备氢气的过程中转化效率最高能达到80%,是目前应用最为广泛的制备工艺。然而,在HER和OER进程中,电解水效率被难以避免的动态过电位限制。为制备出性能优异的电催化材料,本文制备了两种不同的层状双金属氢氧化物/钴基硫、磷化合物复
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高效、环境友好型的氢能可以有效缓解全球能源危机和环境问题。从能源的长久的可持续性发展的角度来看,电催化将水分解制氢气（HER）和氧气（OER）是一种实际可行的方法,在电解水制备氢气的过程中转化效率最高能达到80%,是目前应用最为广泛的制备工艺。然而,在HER和OER进程中,电解水效率被难以避免的动态过电位限制。为制备出性能优异的电催化材料,本文制备了两种不同的层状双金属氢氧化物/钴基硫、磷化合物复合材料,并对其微观形貌、物相组成以及电化学性能进行了分析与表征,具体研究内容如下:（1）通过一步水热和两步电沉积法设计了一种高效且廉价的非贵金属催化剂Zn Co/Mo S2-Co3S4/NF作为析氢反应（HER）的电极材料。所制备的电催化剂电极材料由Mo S2-Co3S4修饰锌钴层状双氢氧化物（Zn Co LDH）组成,构建了多层异质结构。前驱体Co-MOF经过硫化得到的薄片Co3S4与电沉积得到的Mo S2结合得到Mo S2-Co3S4多层结构,通过硫和钴、钼原子之间互连改善电子转移性能。由于Mo S2生长在Co3S4导电层上避免了团聚的现象,为材料提供了足够的吸附位点。Zn Co LDH的水镁石型层状结构呈多边形片状,为催化剂提供了高度暴露的表面,提高了材料的电化学性能。合成的Zn Co/Mo S2-Co3S4/NF在驱动10 m A cm-2的HER电流密度下,表现出31 m V过电位和53.13 m V dec-1的Tafel斜率,与贵金属Pt/C具有相当的过电位（26 m V）。除了表现出优异的HER性能外,Zn Co/Mo S2-Co3S4/NF在碱性溶液中也有着良好的稳定性,在48 h连续不间断的析氢过程中,电流密度只保持小幅度波动。Zn Co/Mo S2-Co3S4/NF经过1000圈CV活化后,极化测量观察到催化剂活性只是略有衰减。Zn Co/Mo S2-Co3S4/NF电极优异的电化学性能源于其丰富的活性位点和多层异质结构带来的良好电子导电性。（2）通过两步水热和磷化反应,在MXene改性泡沫镍基（MXene/NF）上精心设计了Ni Fe LDH和Co P2@Mn P的三维异质结构。Mn P在MXene/NF上呈现为纳米线阵列生长,形成了高度开放和多孔的网络,为电解质离子提供更多的可接触的活性位点。Co P2纳米颗粒附着在Mn P纳米线阵列上,暴露出更多电化学反应物质可接近的活性位点。Co P2与Mn P的协同效应优化了电子结构,加快了电子转移速度,P元素相对较低的电负性有利于质子的吸附和解吸,从而提高催化剂的活性。Co P2@Mn P和Ni Fe LDH与天然导电MXenes结合形成强大的化学和电子协同耦合,最大限度地发挥了催化剂组分的优势和功能。在电流密度为10 m A cm-2时,Ni Fe/Co P2@Mn P/MX/NF异质结构电催化剂在碱性溶液中的OER和HER过电位分别为200 m V和126 m V。此外,在水分解电解槽中仅需1.59 V的低电压即可达到10 m A cm-2的电流密度,优于贵金属（Ru O2/NF（+）/Pt/C/NF（-））组装电极的电压（1.68 V）。
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